【摘 要】
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生物分子作为调控人体生理活动的重要物质,在人体中的含量反映着各项生理指标。开发高灵敏的生物分子检测方法能帮助人们了解生命系统中生物分子的产生、存储和转换等过程,并进一步探明生命活动的机理。生物传感器作为现阶段检测生物分子的重要手段,在精准医疗、临床诊断等领域正起着越来越重要的作用。光电化学(PEC)生物传感器作为一种新兴的化学检测手段,是在电化学传感器的基础上结合光化学发展而成。这种传感技术用来监
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生物分子作为调控人体生理活动的重要物质,在人体中的含量反映着各项生理指标。开发高灵敏的生物分子检测方法能帮助人们了解生命系统中生物分子的产生、存储和转换等过程,并进一步探明生命活动的机理。生物传感器作为现阶段检测生物分子的重要手段,在精准医疗、临床诊断等领域正起着越来越重要的作用。光电化学(PEC)生物传感器作为一种新兴的化学检测手段,是在电化学传感器的基础上结合光化学发展而成。这种传感技术用来监测光电活性材料与待测物之间发生的反应所引起光电流或者光电压的变化。检测过程中,光电活性物质被激发,产生的光生电子空穴对在电极、光电活性材料之间发生转移从而获得阳极或者阴极的光电流信号。1.一步法合成三维多孔Cu@Cu2O气凝胶复合材料用于光电阴极生物传感价格便宜、制备简单并且信号稳定的光电活性材料的开发,一直是光电化学领域研究的热点。本章用简单的一步法,在室温下将Na OH和Cu Cl2的混合溶液与新制的Na BH4溶液通过强烈搅拌进行氧化还原反应,合成了纳米级的三维多孔Cu@Cu2O气凝胶复合材料,并将其用于构建PEC生物传感器检测半胱氨酸(Cys)。由于制备的气凝胶具有高度多孔、超低密度、比表面积大等结构特征,体系中存在的Cys很容易在Cu@Cu2O气凝胶复合材料中扩散并结合。在优化的实验条件下Cu@Cu2O气凝胶复合材料在检测Cys时显示出较宽的线性范围(0.05-5μmol/L)以及较低的检测限0.01μmol/L。与以往的生物传感器检测Cys方法相比,我们提出的传感器制备简单,不需要复杂的仪器设备和高温加热操作。结果表明,该传感器具有良好的灵敏度、选择性和稳定性。2.Z型聚酰亚胺/CdS复合物的制备及光电阴极生物传感平台的构建在本章中制备了具有阴极光电活性的Z型聚酰亚胺(PI)/CdS复合材料,并且成功设计了一种信号增加的光电化学酶生物传感器,用于特异性地检测次黄嘌呤。实验中,通过将黄嘌呤氧化酶负载到PI/CdS复合物的表面来构建酶传感器。由于其独特的性能,PI不仅具有半导体的分离和转移光生电子-空穴对能力,而且还能充当过氧化物模拟酶来催化H2O2的还原,而CdS的引入则有利于PI的光吸收,还可以及时传递PI产生的光生电子和空穴,以获得更稳定、更大的光电流信号响应。与通常依赖于O2的阴极光电流信号降低现象不同,实验发现阴极光电流强度随着酶底物浓度在一定范围内的增加而增加。这种有趣的现象则是由于黄嘌呤氧化酶和PI模拟酶的协同作用形成了双催化体系,并且阴极光电流的使用避免了体系中还原性物质的干扰。实验证明:构建的酶生物传感器具有从10.0μmol/L到10.0 mmol/L的宽检测范围,并且在选择性、灵敏度和稳定性方面展现出良好的分析检测性能。
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