【摘 要】
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烟气脱硫脱硝是控制煤燃烧产物SO2和NO的重要方法之一。其中湿法吸收中亚铁螯合物方法研究较广泛,由于NO在水溶液中溶解度很低,Fe(Ⅱ)NTA能络合吸收NO,使NO在溶液中溶解度大
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烟气脱硫脱硝是控制煤燃烧产物SO2和NO的重要方法之一。其中湿法吸收中亚铁螯合物方法研究较广泛,由于NO在水溶液中溶解度很低,Fe(Ⅱ)NTA能络合吸收NO,使NO在溶液中溶解度大大增加,但Fe(Ⅱ)NTA容易被烟气中的02氧化为Fe(Ⅲ)NTA,导致脱硫脱硝效率降低。本文以活性炭为催化剂,用S032-还原的方法对吸收液进行再生,实现Fe(Ⅲ)NTA的快速还原。首先在反应釜中以S032-为还原剂,研究了活性炭催化再生Fe(Ⅲ)NTA的过程。考察了吸收液浓度、温度、PH、催化剂量和杂质离子对再生反应的影响。结果表明：催化剂活性炭对Fe(Ⅲ)NTA的转化率有很大的影响,再生还原速率随活性炭量先增大后减小,在活性炭加入量为16g/L左右时达到最大值；PH值对该催化还原反应有明显影响,在实验范围内,反应速率随PH值的增大而减小,当PH增大到7.34时,转化率不足10%；反应速率随反应物浓度的升高而增大；当溶液中存在杂质离子N03-和8042-时,Fe(Ⅲ)NTA的再生效率明显降低；溶液中K+的存在对再生反应的影响可忽略不计。以催化还原反应机理为依据,推导出反应的动力学方程,并计算出反应的本征活化能为69.01kJ mol-1。其次在固定床反应器中考察活性炭催化再生Fe(Ⅲ)NTA的过程。研究结果表明：还原再生反应速率随反应物Fe(Ⅲ)NTA和SO32-浓度的升高而增加；再生反应速率随温度的升高而增大；PH值对该催化还原过程也有很大影响,在试验范围内,Fe(Ⅲ)NTA的转化率随PH值的增大而减小；反应速率随液体流速的增加而减小。在假设固定床中进行的活性炭催化还原Fe(Ⅲ)NTA的过程是一个等容、恒温、拟均相的液固反应的前提下,推导出了反应动力学方程,并计算得到的表观活化能为38.55kJ mol-1,该反应的动力学模型为：最后在固定床反应器中进行了吸收-再生耦合联动实验,实验结果表明以8032-为还原剂,活性炭为催化剂,Fe(Ⅱ)NTA吸收液可以维持较高的NO脱除效率很长一段时间,从而为此工艺的工业化发展提供了理论基础。
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