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集约化畜禽养殖场的推广和兴起,产生了大量的畜禽粪便。残留在畜禽粪便中的兽用抗生素和重金属随着畜禽粪便的农田利用而带来了严重的环境污染。如何有效控制和削减兽用抗生素和重金属的复合污染风险,是畜禽粪便安全农用面临的严峻挑战。堆肥和厌氧消化是畜禽粪便广为应用的资源化处理方法。因此,本文以畜禽养殖业中最常用的四环素类抗生素TCs和微量重金属添加剂铜Cu为研究对象,考察猪粪生物处理过程(堆肥和厌氧消化)中TCs和Cu的迁移转化,以期为畜禽粪便生物处理过程中TCs和Cu的有效去除和安全转化提供科学依据和技术支持。
首先完善了畜禽粪便中TCs及其代谢产物同时检测的分析方法(UPLC-MS/MS)。四环素TC、土霉素OTC和金霉素CTC的回收率分别为71～89％、66～94%和66～84%;去甲基金霉素DMCTC的回收率为52～64%;差向异构产物的回收率在32～51%之间;脱水及差向脱水产物的回收率低于30%:检出限和定量限分别在1.668～17.270μg/kg和5.561～57.567μg/kg范围内,表明该方法具有较高的灵敏度;
然后开展了规模化堆肥现场调查,初步明确了畜禽粪便堆肥过程中TCs与Cu的迁移转化行为特征。并且中试规模猪粪堆肥研究证实了堆肥能够有效地去除粪便中残留的TCs,其中CTC、OTC和TC的去除率分别达到了74%、92%和70%;简单和改良型一级反应动力学模型都能很好地模拟堆肥过程中三种母体TCs的降解过程,但改良模型拟合的效果更佳,得出CTC、OTC和TC的半衰期分别为8.2、1.1和10.0天。规模化堆肥现场调查和中试规模猪粪堆肥研究均表明,重金属Cu主要以稳定的有机结合态形式存在,且堆肥过程对总Cu的浓度及其形态分布都有一定的影响。
初步考察了猪粪批式厌氧消化过程中TCs和Cu的迁移转化行为。与对照组相比,接种对厌氧消化过程中固相TCs的去除并没有表现出明显的促进作用;液相中TCs的含量为μg/L级别,表明TCs更易被吸附于固相体系中;厌氧消化过程中Cu从液相迁移到固相中而导致同相中铜的富集,而Cu逐渐从不稳定态向稳定态转化。