Fe-SAPO-34分子筛膜的合成及其CO2/CH4分离性能研究

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SAPO-34分子筛是一种具有典型CHA结构的磷酸硅铝分子筛,由于其规则的孔道结构、中等强度酸性,以及良好的热稳定性、机械稳定性、与化学稳定性被广泛应用于催化领域,尤其是甲醇制烯烃反应(MTO)。在分子筛分和竞争吸附的共同作用下,SAPO-34分子筛膜在CO2/CH4双组份气体分离应用中具有显著的优势。骨架元素被金属杂原子取代后,可以改变分子筛的孔径以及吸附性能,进而改变SAPO-34分子筛膜的分离性能。本文将着重研究Fe进入SAPO-34分子筛骨架形成Fe-SAPO-34分子筛以及分子筛膜的合成工艺。本文首先采用传统加热的方式合成了Fe-SAPO-34分子筛,并且通过扫描电镜、傅里叶变换红外、紫外漫反射等方法对其进行表征,研究了合成液中Fe/Al比例和晶化温度对分子筛合成的影响。结果表明:合成液中Fe/Al比例为0.01时合成的分子筛为规整的立方状,结晶度最高;晶化温度对分子筛的形貌以及骨架结构有显著影响,在220℃条件下晶化24 h可得到形貌良好的纯相Fe-SAPO-34分子筛。其次,采用传统水热法在ɑ-Al2O3载体上合成Fe-SAPO-34分子筛膜,着重考察了二次合成液中Fe/Al比例、晶化时间和晶化温度对分子筛膜的影响。结果表明:当Fe/Al比例为0.01时,载体表面Fe-SAPO-34分子筛颗粒紧密交联生长成分子筛膜。在220℃下晶化36 h可得到连续致密的Fe-SAPO-34分子筛膜。最后,将合成的SAPO-34分子筛膜以及Fe-SAPO-34分子筛膜应用于CO2/CH4双组份气体分离,将分离性能进行对比发现:Fe-SAPO-34分子筛膜CO2/CH4分离因子比SAPO-34分子筛膜高,但CO2渗透率有所降低;相较于传统加热,微波加热条件下可得到CO2/CH4分离性能更加优异的SAPO-34分子筛膜。
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