近年来,基于密度泛函理论的第一性原理（Frist-principle或ab initio）计算方法有了很大的发展,在材料设计和开发等方面得到广泛的应用。大型、高速电子计算机的应用,使得第一性原理在计算和设计材料方面的优越性也显得越来越突出。第一原理计算方法已经成为科学研究中的一个常用的手段。铁基金属氮化物是磁性材料研究中的一个重要课题。Fe₄N由于具有较高的饱和磁化强度,是一种很有潜力的高密度磁记录材料,在Fe₄N中掺入一定量替代原子TM（TM为过渡金属元素,如Sn,Ni,Co,Mn,Pd,Pt）,往往可提高许多性能,如磁性能和抗腐蚀性等。该类化合物结构简单,还具有替代原子和间隙原子,成为研究替代和间隙原子作用的理想化合物。（FeTM）₄N类化合物在理论和应用中的价值一直引起科学工作者的关注。虽然已经有大量的相关研究发表,但是在这类化合物中依然有许多问题没有澄清。实验上,用镍替代部分铁时发现无法制备出单相高镍成分（x＞0.8）的(Fe_1-xNi_x)₄N化合物,而根据X衍射和穆斯堡尔谱的实验结果,科研工作者推测镍原子可能优先占据角点位等,但是对其物理机制的细节没有明确的回答。为了从理论上验证和解释材料中间隙氮原子和替代原子镍原子对材料性能的影响,本文运用第一性原理计算方法研究了反钙钛矿结构(Fe_1-xNi_x)₄N化合物的结构和磁性性质,重点讨论了(Fe_1-xNi_x)₄N化合物在掺杂情况下的电子结构和物理性质。主要工作有以下几个方面:1、运用第一性原理计算了(Fe_1-xNi_x)₄N化合物晶格常数随Ni含量的变化关系,并分析替代原子对晶胞畸变的影响;计算了化合物在替代原子占据不同位置时的单胞总能及单胞结合能随替代原子含量的变化关系。2、计算(Fe_1-xNi_x)₄N化合物各类原子的磁矩和单胞总磁矩,验证了单胞总磁矩随替代原子含量的变化关系符合Slater-Pauling曲线;讨论了交换关联势对计算化合物的磁矩的影响;并通过计算得到的化合物的电子结构和能带图分析引起各类原子磁矩变化的原因。3、计算了化合物的超精细场并与实验进行比较,通过改变角点位铁原子近邻环境来分析近邻环境引起铁原子超精细场改变规律,并分析近邻环境引起铁原子超精细场改变的原因。4、研究了3d过渡元素掺杂对铁原子超精细场的影响。