1,1’-二羟基-5,5’-联四唑二羟胺盐(TKX-50)是一种高能量、低感度、密度较大的新型含能离子盐,在含能材料领域有着广泛的应用前景。但是,目前工业品TKX-50存在着形貌不规则、粒径不均一等缺陷,影响了它的进一步应用。因此,本文使用结晶方法针对TKX-50的晶体形貌缺陷进行改进,以寻求制备球形度较好的TKX-50的结晶工艺。使用激光动态法,测定了TKX-50在一元溶剂体系(二甲基亚砜、甲酸、水、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮)和二元溶剂体系(水-甲酸)中的溶解度,绘制了TKX-50在不同溶剂中溶解度随温度变化曲线;使用van’t Hoff方程和Apelblat方程拟合了TKX-50在纯溶剂中的溶解度数据,使用(CNIBS)/Redlich-Kister方程拟合了TKX-50在水-甲酸混合溶剂中的溶解度数据,拟合结果与实验结果能够较好地吻合;利用TKX-50在不同溶剂中所测量的溶解度数据,对其在相关纯溶剂中的溶解热力学参数进行了计算。使用Materials Studio分子模拟软件,预测了TKX-50的真空晶体形貌,找出其形态学上的稳定晶面,分别为(100)、(020)、(011)、(11-1)、(120)、(021)、(111)、(12-1)和(13-1),其中(100)面的真空附着能的绝对值最小,生长速率最慢,是影响TKX-50的真空晶体形貌最重要的晶面。在结晶热力学实验结果基础上,计算了TKX-50在二甲基亚砜、甲酸、水三种溶剂中各晶面的修正附着能,利用修正附着能数据,预测TKX-50在三种溶剂中的晶体形貌,与实验结果一致;晶体形态学计算结果表明,二甲基亚砜和水是研究TKX-50结晶工艺相对较好的两种溶剂。结合结晶热力学实验数据和晶体形态学计算结果,使用合适的结晶方法在TKX-50的可溶溶剂中筛选出有利于球形化的两种溶剂(水、54%甲酸溶液);分别在这两种溶剂体系下,研究了结晶起始温度、搅拌速率、降温速率、添加剂等对TKX-50晶体形貌的影响,得到TKX-50在所选两种溶剂中的最优结晶工艺。