本论文主要围绕限域在壁碳纳米管内部的C₆₀所形成的新型豆荚型碳纳米材料的合成、结构及其高压聚合开展了系统研究。利用直流电弧法,采用新型双金属催化剂制备出了高纯度、直径适合填充C₆₀的单壁碳纳米管（SWNTs）。建立了高温气相扩散实验系统,将C₆₀高填充率地限域在单壁碳纳米管中,成功地合成出peapod(C₆₀@SWNTs)样品。首次采用近红外激光激发,获得了C₆₀在SWNT内部的本征拉曼振动,为判定C₆₀存在于碳管内部提供了新判据。利用高压原位近红外拉曼光谱,研究了限域在碳纳米管内部的C₆₀高压聚合结构变化规律。利用压力和碳管限域的双重作用,首次在室温下实现了碳纳米管内的C₆₀的压致共价键合,获得了限域在碳纳米管内、真正的准一维链状聚合的C₆₀纳米线。首次发现在压力作用下C₆₀键合成一维纳米线的聚合过程,揭示了管内C₆₀与体材料C₆₀有着截然不同的相变规律,同时发现紫外激光可以使键合压力降低。研究了聚合结构Peapod的热稳定性,发现其明显高于体材料C₆₀,二聚和一维链状结构的解聚温度提高了70K和80K。该研究表明利用高压作用,有助于深入认识纳米限域体系的键合规律,为制备新纳米材料提供了实验依据。在高压和低温条件下系统研究了Peapod的中频拉曼光谱。首次利用近红外激光激发,在实验上获得了Peapod的拉曼振动全谱,并探索了在碳管限域条件下C₆₀分子的运动状态,首次提出C₆₀分子在SWNTs内表现出不同寻常的锯齿阻碍型的准自由旋转。该结果有助于深入认识纳米限域体系中C₆₀分子新奇的结构,为其应用提供了实验依据。利用高压原位拉曼研究了填充C₆₀后的单壁碳纳米管在高压下的结构变化,首次发现了peapod中碳管的G-band出现了平台同时伴随R-band（呼吸模）强度的明显下降,该现象与空心单壁碳纳米管的高压原位拉曼光谱变化相近,认为C₆₀填充后的碳管在高压下发生了与空心碳管相近的从圆形到扁平、再到椭圆的结构变化。还发现了限域在碳管中的C₆₀无论是压致二聚还是一维链状聚合,解聚后直径不同的碳管结构变化不同,较小直径的碳管结构相变完全可逆,而较大直径碳管的相变具有不可逆性。