钙基核壳型双功能催化剂和吸附剂的制备及其在甲烷水蒸气重整制氢和CO2捕集中的应用

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ffgghhaz
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吸附强化甲烷水蒸气重整制氢技术(SESMR)因具有工艺流程简单、热效率高、甲烷转化率和氢气纯度高等优势而受到关注。通过使用集"反应-吸附"于一体的双功能催化剂可以进一步强化SESMR过程。本文首先采用两步溶胶-凝胶法制备了一系列核壳型双功能催化剂CaO-Ca9Al6O18@Ca5Al6O14/Ni,并将其应用于SESMR中,重点研究了催化剂的结构-性能关系。结果表明,无论是活性、稳定性还是CaO利用率,核壳型双功能催化剂CaO-Ca9Al6O18@Ca5Al6O14/Ni都要明显优于均一型双功能催化剂Ni/CaO,这主要归功于惰性物质Ca9Al6O18和催化剂载体Ca5Al6O14的共同作用。在所研究的几种核壳型双功能催化剂中,CaO含量约13 wt%、核壳质量比为0.2的双功能催化剂在60个SESMR循环中表现出最佳稳定性且其CaO利用率接近100%。其次,制备了一系列具有不同CaO含量和不同核壳比的核壳型吸附剂,重点考察了制备方法、CaO含量以及吸附-再生条件对其CO2吸附性能的影响,结果发现采用两步溶胶-凝胶制备方法制备的吸附剂其性能优于其他方法制得的吸附剂,且以CaO-Ca9Al6O18为核的吸附剂(CaAl@Al-60,CaO实际含量约为26wt%)稳定性最好。此外,在苛刻的再生条件下,吸附剂的CO2吸附容量和稳定性均有所下降,但核壳型吸附剂的稳定性仍优于均一型吸附剂。最后,初步探讨了 Ca-Mg-Al三元CaO基吸附剂的CO2吸附性能,结果表明与仅掺杂Al2O3的二元钙基吸附剂相比,其稳定性还有待提高。
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