【摘 要】
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随着航空工业的迅速发展,聚合物材料的应用范围一直在增加,其中环氧树脂（EP）因具有优异的粘结性、力学性能、绝缘性和耐化学腐蚀性,被广泛应用于航空器的结构材料和复合材料的基体。此外,锂离子电池（LIBs）被列为民航危险品运输的关键一项,而隔膜作为LIBs的重要组分之一,在为防止电池正负极短路和为锂离子传输提供通道起到关键作用。但是,EP和LIBs隔膜本质上是由C、H和O三种元素构成的聚合物材料,故一
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随着航空工业的迅速发展,聚合物材料的应用范围一直在增加,其中环氧树脂（EP）因具有优异的粘结性、力学性能、绝缘性和耐化学腐蚀性,被广泛应用于航空器的结构材料和复合材料的基体。此外,锂离子电池（LIBs）被列为民航危险品运输的关键一项,而隔膜作为LIBs的重要组分之一,在为防止电池正负极短路和为锂离子传输提供通道起到关键作用。但是,EP和LIBs隔膜本质上是由C、H和O三种元素构成的聚合物材料,故一旦满足燃烧条件,就极易在空气中剧烈燃烧,释放大量热量和烟气,给人们生命和财产造成损失。因此,需要通过对EP和LIBs隔膜阻燃改性满足其应用领域的阻燃需求。本文以金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料为基础,开发出一系列MOFs阻燃剂（MOFRs）。通过系统研究其对EP和聚丙烯（PP）隔膜的阻燃和其它性能影响,并结合各自属性,最终提出对应MOFRs的阻燃机理。（1）本文首先通过冷凝回流的方法合成钼基金属有机框架（Mo-MOF）并作为阻燃剂添加到EP中,Mo-MOF颗粒在EP基体中表现出优异的分散状态和良好的相容性。燃烧试验结果表明,EP/Mo-MOF复合材料的阻燃和抑烟性能明显提高,与纯EP相比,6 wt%Mo-MOF使得EP复合材料的热释放速率峰值（p HRR）、烟释放速率峰值（p SPR）和CO释放量峰值（p COP）分别降低了44.7%、21.8%和42.9%,极限氧指数（LOI）和UL-94等级分别达到32.8%和V2级。通过对复合材料残炭和Mo-MOF高温碳化产物进行一系列分析,综合认为EP/Mo-MOF复合材料的阻燃和抑烟机理主要是由于Mo-MOF分解产生的氧化钼具有优异的催化氧化和催化碳化效果:一方面吸收EP基体燃烧的分解产物,减缓烟气和有毒气体释放;另一方面促进形成高石墨化程度和抗热氧化特性的炭层结构。（2）其次以镧（La）、铈（Ce）和钇（Y）为金属中心,合成了一系列具有相同有机配体（均苯三甲酸,BTC）的稀土基金属有机框架（RE-MOFs）,并综合对比了其对EP的阻燃效果。通过热重分析、LOI、UL-94和锥形量热测试,发现Y-BTC的阻燃性能优于La-BTC和Ce-BTC,并采用热重-红外连用（TG-IR）发现EP/Y-BTC的气相热解产物明显下降。进一步通过拉曼、X射线光电子能谱和理论计算研究表明,Y-BTC阻燃效果最佳,是由于EP/RE-MOFs复合材料降解产生的La、Ce和Y化合物具有不同的催化碳化和自由基捕捉能力。（3）最后通过溶剂热法合成了两种不同晶型的铬基金属有机框架（Cr-MOFs,MIL-88B和MIL-101）,并与PP隔膜复合。结果显示,与商业PP和Al2O3隔膜相比,PP/MIL-101复合隔膜对电解液有最佳的润湿性,其润湿角、吸液率和离子电导率分别达到9.52°、263%和1.99 m S/cm。此外,PP/MIL-88B和PP/MIL-101复合隔膜均表现出更高的耐热性和阻燃性,尤其是PP/MIL-101复合隔膜的抗热收缩性和LOI值（29%）达到最高,有效抑制PP隔膜基体在高温下收缩,并抑制燃烧、延缓内部短路和LIBs热失控。最后用复合隔膜组装Li Fe PO4/Li电池验证电化学性能,PP/MIL-101复合隔膜在0.2至10 C电流密度范围内表现出优异的倍率性能（101.4-58.2 m Ah/g）,并在5 C电流密度下经过200次循环后仍保持70.1 m Ah/g的优异循环稳定性,以及更低的界面电阻和更好的界面稳定性。
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