杯芳烃羧酸衍生物和复合材料的制备及其对铕、钕分离性能的研究

来源 :北京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dianzishu1981
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镧系和锕系元素是稀土行业、核工业等工业领域的的关键元素,从原料矿液、各种工业废水等介质中将其高效分离对工业生产、环境保护等具有极其重要的意义。Np,Am和Cm等次锕系核素,具有长寿命、含量少、毒性大等特征,作为镧系元素的铕和钕,因与上述次锕系元素具有较为相似的物理化学性质而被用做模拟研究元素。因此获得对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)具有高效识别能力的萃取剂成为分离镧系及锕系元素技术研究的关键。杯芳烃较高的辐照稳定性,较好的化学稳定性和热稳定性,以及易于修饰的优点有利于通过萃取的方式从放射性废液中分离金属离子。另一方面,XAD-7具有大的比表面积,很好的化学稳定性,较高的孔隙率以及连续的孔结构等优点,将杯芳烃与其复合将会在提取金属离子方面具有很好的研究前景和应用价值。基于国内外对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)的分离研究现状,本论文合成了五种具有不同空腔大小和功能性基团的杯芳烃羧酸衍生物和五种大孔树脂与杯芳烃的复合材料,分别简记为CalixCO4、CalixCO6、CalixCO8、TCalixCO4、TCalixCO6,XAD-7-CalixCO4、XAD-7-CalixCO6、XAD-7-CalixCO8、XAD-7-TCalixCO4、XAD-7-TCalixCO6。运用FT-IR、1H NMR、MS和TG等手段表征了上述杯芳烃羧酸衍生物及其复合材料,确认为目标产物,并且以溶剂萃取和静态吸附的方式测定上述十种物质对Eu3+和Nd3+的萃取和吸附性能。基于萃取效率高、选择性好等优点,本研究以溶剂萃取的方式探讨了杯芳烃对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)的萃取性能和萃取机理,着重考察了pH值、萃取剂浓度、操作温度和萃取时间等因素对萃取性能的影响。结果表明,萃取剂对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)最高萃取率达96.75%、73.56%,萃取过程为放热过程。基于大孔树脂XAD-7稳定性好、比表面积大等优点,本研究以静态吸附的方式探讨了复合材料对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)的吸附性能,着重探讨影响吸附性能的因素有pH、接触时间、温度和离子浓度等。结果表明,XAD-7-CalixCO8的吸附效果较好,最佳pH为56,平衡时间分别为170 min,180 min,对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)最高吸附容量分别为19.95 mg·g-1、17.10 mg·g-1,且温度越高,吸附容量越大。上述研究成果为从溶液中有效分离镧系元素提供了坚实的理论基础和实验依据,为实现锕系元素的分离提供了广阔的研究应用空间。
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