聚酰亚胺(Polyimide, PI)具有优异的力学性能、耐高低温性以及良好的尺寸稳定性等特点,然而,直接用其作高性能自润滑耐磨材料仍存在摩擦系数偏高、耐磨性差等问题,有待进一步解决。针对现有PI摩擦学改性研究存在手段单一、改性效果有限等不足,本论文从结构改性和复合改性两方面出发,通过链段、界面及填料改性相结合的方法较全面深入地开展了PI材料的摩擦学改性研究,收到了显著改善PI材料摩擦学性能的效果。论文主要研究内容包括：首先,从链段设计角度出发,在前驱体缩聚反应中引入苯乙炔封端剂制备了不同分子量的预聚体,再经热加成反应制备了封端改性PI基体材料；其次,从界面设计角度出发,针对封端改性和未封端改性PI基体材料,提出不同的填料修饰方案,以两种不同表面修饰的石墨烯作填料,制备了两种耐磨性突出的改性PI复合材料；最终,从填料多功能化角度出发,以化学复合方式制备了氧化石墨烯／纳米聚四氟乙烯复合填料,再以原位聚合反应制备了减摩和耐磨性兼优的改性PI复合材料。采用X射线光电子能谱仪(XPS)、核磁共振光谱仪(NMR)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)及透射电子显微镜(TEM)对填料修饰和分散、PI基体和复合材料结构及摩擦表面和磨屑进行了表征和观察,采用纳米压痕仪(Nanoindentation)、万能材料试验机、动态力学分析仪(DMA)、热重分析仪(TGA)和往复式摩擦磨损试验仪等对PI材料力学性能、热力学性能、热稳定性和摩擦学性能进行了评价,在此基础上深入分析和讨论了PI材料结构与性能的关系,探讨了相关机理。论文得到的主要研究结果如下：1.通过苯乙炔封端剂调控预聚体分子量来优化封端改性P1分子链段结构与性能,显著提高了封端改性PI基体材料的力学性能、玻璃化温度和耐磨性能。当预聚体分子量为5000 g/mol时,封端改性PI基体材料的性能最佳。2.填料表面修饰有利于提高填料对基体材料的改性效果。氧化石墨烯表面修饰的苯乙炔基团和还原石墨烯表面修饰的含氨基小分子链段均使改性填料在基体中呈均匀取向的分散,与基体之间形成牢固的共价键结合,从而有利于应力在复合材料中有效的传递及改性石墨烯发挥摩擦学效应,制备了耐磨性突出的改性PI复合材料。3.以化学复合方式制备的氧化石墨烯/纳米聚四氟乙烯复合填料进一步降低复合材料的摩擦系数,制备了减磨和耐磨兼优的改性PI复合材料。氧化石墨烯和纳米聚四氟乙烯具有显著的协同效应。当添加1wt%复合填料时,复合材料的摩擦系数降低了60%,磨损率降低了2个数量级以上,从156 ×10-6mm3/Nm降至1.09×10-6mm3/Nm。4.耐磨性能显著的提高应主要归结为填料的均匀取向分散、优异的界面结合、复合材料力学性能的提高、在摩擦过程中转移膜形成及改性填料摩擦学效应。以化学复合方式引入的纳米聚四氟乙烯可以显著降低复合材料的摩擦系数,从而进一步提高耐磨性。本论文从结构改性和复合改性方面出发,从链段设计、界面设计和填料多功能化角度展开研究,成功制备了综合性能优异且摩擦学性能突出的改性PI基体材料和复合材料。研究结果对深化聚合物材料结构和摩擦学性能的关系具有重要理论意义和实用价值。同时,研究工作也丰富了石墨烯改性聚合物复合材料的方法,并验证了石墨烯可以有效改善聚合物材料的摩擦学性能。