氮掺杂碳包覆的TiO2光催化材料的制备及其去除污染物的研究

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人口增长、工业化和城市化高速发展带来世界范围内的环境污染等问题,尤其是水体污染问题。由于水体中一般均含有有机和无机污染物,水体污染治理也成为了巨大的挑战。在众多处理方法中,催化技术因具有环境友好、无二次污染等优点,目前已广泛应用于处理水体污染或空气污染物等方面。光催化技术的核心是光催化剂,二氧化钛由于具有高活性,安全无毒,成本低廉,强氧化性以及化学稳定性等优势,已被证明是最具代表性和广泛使用的光催化剂。然而,它的相对宽带隙(~3.2eV)和光生电子空穴对的高复合率阻碍了它的大规模应用。目前提高TiO2材料光生电荷分离率的方法主要有金属或非金属元素掺杂,贵金属沉积,半导体复合等。上述改性方法虽取得了一定的成功,但仍存在一些问题,如金属元素掺杂制备的催化剂热稳定差,非金属元素掺杂提高了材料的电子空穴分离率,但其氧化能力弱难以完全矿化污染物。针对以上问题,本文从提高其光生电荷空穴分离率,材料导电率等角度出发,通过光聚合法原位制备了 N掺杂C包覆的TiO2催化剂,并研究了其降解活性。具体的研究内容如下:(1)氮掺杂碳包覆的TiO2光催化材料的制备及其催化活性的研究以吡咯为氮源利用光聚合法原位制备了核壳结构的N掺杂C包覆的TiO2(NC-TiO2)纳米材料,研究了其光催化降解活性。实验结果表明包覆在TiO2表面的N掺杂C结构不仅在退火制备样品中保护了 P25的混晶结构,还提高了样品的导电性,电子空穴分离率。其中PPY-2样品降解Cr(VI)的效率是P25的2.43倍,PPY-3样品降解MB的效率是P25的2.O2倍。样品优异的性能主要归功于材料表面的N掺杂C结构,保持了样品稳定性并支持电子快速传输和迁移。(2)不同氮源、碳源修饰的TiO2材料光催化性能及其机理的研究不同氮源以及不同的掺杂工艺制备的催化剂的性能存在差异。因此,该工作通过浸渍法,化学聚合法以及光聚合法分别制备了葡萄糖,苯胺和吡咯包覆的光催化剂材料,即TiO2@C、TiO2@PAN和TiO2@PPY,研究了其催化活性。实验中首先通过控制碳层厚度制备了 TiO2@C样品,排除C层对样品催化性能的影响。XPS结果表明TiO2@PPY和TiO2@PAN样品中N键构型存在区别,TiO2@PPY中N元素主要是吡啶N,TiO2@PAN中则以石墨N为主。由于吡咯N和石墨N的成键方式,表面电子云密度等不同,因此N键构型的差异导致了样品表面电荷状态发生变化,从而影响改性后材料的催化活性。一系列的降解性能测试验证了上述分析,以吡咯N为主的PPY@Ti02样品在降解Cr(Ⅵ)和MB均表现出优异性能。
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