通过合成气催化转化制备低碳混合醇是煤炭资源洁净利用的重要途径之一。低碳醇可以用作替代燃料、汽油添加剂以及基础化工原料。在过去几十年里,研究者开发出多种合成醇催化体系。其中,碱金属促进的Mo基催化剂由于具有耐硫性和不易炭沉积等优异特性而受到研究者广泛关注。载体在催化剂性能中扮演着重要角色。多壁碳纳米管(MWCNT)因其独特的物理化学性质,如类石墨结构的多层管壁、高的导电率、优异的H2吸附活化能力等特点而得到广泛的关注。本论文在课题组先前工作基础上,采用溶胶-凝胶法结合等体积浸渍法制备一系列碳纳米管负载的K-Co-Mo催化剂,并对催化剂结构及合成醇性能进行系统研究,论文主要研究结论如下:(1)采用溶胶-凝胶法结合等体积浸渍法制备了一系列不同Mo负载量的K-Co-Mo/CNTs催化剂,表征结果显示催化剂晶化程度较低,组分分散度高,具有均一的介孔结构,部分粒子分布在碳纳米管管腔内部。氧化态催化剂中Mo物种主要以Mo6+和Mo4+两种物种存在。Co物种的价态与Mo担载量有关。当Mo/CNTs质量分数为]0%时,催化剂中含有金属Co,进一步提高Mo担载量,Co物种主要以Co2+形式存在。H2-TPD结果表明CNTs载体的引入能显著提高对H2的吸附活化能力,这可能与CNTs表面存在的sp2-C有关。活性测试结果表明,CNTs载体的引入能显著增强催化剂合成醇性能。当Mo/CNTs的质量分数为30%,还原温度为525℃时,催化剂合成醇性能最优。醇的STY达到141.7 g·kg-1·h-1,是非负载样品的9倍。醇选择性达到35.4%,甲醇的生成得到显著抑制。继续提高Mo负载量,催化剂合成醇活性有所下降,这可能与组分发生团聚有关。(2)以CNTs和活性炭AC为载体,制备了相同Mo负载量的K-Co-Mo催化剂。表征结果显示CNTs和AC负载的催化剂粒子晶化度较低,组分在载体表面高度分散。K-Co-Mo/CNTs催化剂具有均一的介孔结构,而在K-Co-Mo/AC催化剂中则存在较多微孔。H2-TPD的结果显示,与K-Co-Mo/AC催化剂相比,K-Co-Mo/CNTs催化剂其对解离H的脱附峰向低温方向偏移,即解离H物种和CNTs载体之间的相互作用较弱,更易于H的溢流。同时发现CNTs载体对H物种的吸附能力更强,这是因为CNTs载体表面的sp2-C促进了 H的吸附和活化。活性测试结果显示,当合成气H2/CO比例从2降到1时,K-Co-Mo/CNTs催化剂合成醇的选择性,尤其是C2+醇的含量显著上升,总醇STY则有所下降。在相同反应条件下,CNTs负载的催化剂具有更加优越的合成醇性能,这与其均一的介孔结构和优异的H吸附和溢流能力有关。在反应温度553 K,压力5.0MPa,空速2400 h-1,H2/CO=1的条件下,K-Co-Mo/CNTs催化剂合成醇选择性达到49.8%,醇产率为110.0 g·kg-1·h-1,C2+OH/MeOH达到2.33,综合催化性能优异。