低维Ⅲ-Ⅴ族半导体及二维WSe2材料的声子和激子特性研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海技术物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangyp88
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近几十年来,从传统的体材料开始,逐渐演变出薄膜、超晶格和二维原子结构等低维材料,因其表现出了很多异于体材料的优异的机械、光学、电学特性受到了人们极大的关注。对于GaAsBi薄膜材料,随着Bi组分的增加,材料带隙会巨大的减小;而在三五族半导体超晶格中,能带结构可以通过厚度进行调节,理论上可以实现探测波长覆盖2-30μm的波段范围;而对于新型的过渡金属二硫属化物材料,材料带隙随着层厚的变化可以实现从可见到近红外波段的激子发射;广泛的研究表明这几类材料在红外光发射器、光探测器等方面具有潜在的应用价值。本论文重点研究了GaAsBi、III-V族半导体超晶格以及WSe2的激子和声子特性,并在以下几个方面取得了一定的进展:一、我们利用分子束外延技术在GaAs衬底上面生长了厚度为450纳米的不同组分的非掺杂的GaAs1-xBix外延层(x=0.4%、0.8%、2.6%、3.7%)。利用拉曼光谱实验上首先观察到在非掺杂GaAsBi材料中低组分下的纵光学声子与等离子体耦合模以及一个能量为286.5 cm-1的新振动模。偏振以及激发能量依赖的拉曼光谱实验证实了耦合模的存在。随着组分的增加,耦合模先在纵向光学声子附近有蓝移后红移到横向光学声子模附近,这与p-型GaAs半导体中耦合模峰位随载流子浓度变化的理论结果相吻合。低温偏振拉曼测试证实了这个新振动模的存在,这个振动模的拉曼散射强度随着组分的增加线性的增加,我们认为它来自于无序诱导拉曼激活的Bi相关的振动模式。考虑到光生载流子产生的载流子的影响,我们利用基于纵向光学声子与耦合模的拉曼散射强度比,确定了本征GaAsBi空穴载流子浓度随着Bi组分的增大而增大(从6.5×1016到2.8×1017 cm-3),测试结果和我们的霍尔测试值是一致的,解释了文献中报道的利用这两种方法获得的空穴载流子浓度的巨大差异的可能来源。我们的结果表明拉曼光谱是一种非常有效的确定GaAsBi载流子浓度的无损探测手段。二、我们利用角分辨的偏振拉曼光谱实验研究了III-V族半导体超晶格中折叠声学声子的拉曼布里渊散射行为,观察到在GaAs/AlAs和InAs/GaSb超晶格中长声学声子振动存在沿垂直生长面的面内各向异性行为,并发现各向异性的大小和超晶格的周期大小有关,周期越小各向异性大小越大,而在大周期超晶格体系中各向异性特性消失。我们认为:传统的理论模型没有考虑到超晶格生长过程中存在来自界面应力导致的空间对称性的破缺。在传统各向同性的光弹模型的基础上,把面内应力的各向异性作为微扰进行定性计算,我们成功解释了观察到的长声学声子拉曼振动在沿垂直生长面内的各向异性特性。我们研究结果不仅是对传统的超晶格低波数拉曼振动理论的有效补充,还为未来基于超晶格的THz的偏振探测和发射应用提供可能性。三、我们研究了一些不同层数的WSe2的温度依赖以及时间分辨的辐射的直接和间接激子跃迁。观察到多层WSe2中随着温度升高间接带隙蓝移以及发光强度增加的特性。在单层和双层WSe2中,随着温度的变化由于声子散射增强,激子发光强度衰减。然而,对于WSe2三层及以上可测层数,我们观察到直接带隙和间接带隙的激子光发射强度在300 K到400 K范围内随着温度升高在340 K左右达到最大值。结合第一性原理计算,基于温度变化对晶格常数以及光声相互作用的影响,理论上我们分析了温度对能带结构的影响,解释了低温下带隙的蓝移特性,认为在高于300 K的情况下,不同高对称点间接跃迁的反串的发生。时间分辨的荧光测试表明,电子带间转移过程远小于带间复合过程,根据温度导致的电子转移效应结合间接带隙能带反串,我们定性的解释了高温荧光增强光学现象。我们的实验结果不仅表明温度依赖的荧光强度强烈的依赖于材料电子结构和层数,而且提供了一种有效提高二维材料发光增强的手段。另外,通过利用外加偏压极化P(VDF-TrFE)铁电材料产生强电场作用于双层WSe2上。实验结果表明铁电材料不同极化方向导致激子荧光强度不同的变化趋势,随着负向偏压绝对值的增加,激子荧光强度逐渐变大,然而随着正向偏压增加,激子荧光强度逐渐减弱。
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