铅卤钙钛矿-聚丙烯酸酯类凝胶复合材料的制备与性能研究

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铅卤钙钛矿以其优异的光学特性,如带隙可调谐、长载流子寿命、高光致发光量子产率和窄发射宽度等使其成为光电器件领域最有前途的材料之一。然而,铅卤钙钛矿材料自身的低形成能和具有表面陷阱的高流动性离子结构使其容易受到外部因素的影响,稳定性差已成为铅卤钙钛矿在实际应用的主要障碍。在聚合物的保护下,钙钛矿-聚合物复合材料的稳定性得到了极大改善,与此同时,聚合物的加入也提高了钙钛矿的机械性能。聚合物凝胶具有三维交联的聚合物网络,一方面可提供更加致密的保护基质,另一方面可提供更好的机械性能,且便于直接用于器件制备。本课题设计了两种方案用于制备钙钛矿-聚合物凝胶的复合材料,并表征了复合材料的各项性能。首先,通过原位沉淀法制备了CH3NH3PbBr3-聚丙烯酸丁酯(PBA)凝胶的复合材料,该复合材料表现出优异的水稳定性,在水中浸泡15天后,荧光强度没有明显降低;通过调整交联剂用量,可在一定范围内调节复合材料的力学性能(断裂伸长率300%-900%);CH3NH3PbBr3纳米颗粒在PBA凝胶基质中均匀分布,且通过调节CH3NH3PbBr3加入量可制备具有不同发光强度的、发光均匀的材料。其次,将CH3NH3PbBr3作为光催化剂进行丙烯酸酯类单体的PET-RAFT聚合,并探究了光催化剂用量、RAFT试剂种类对聚合的影响。在光催化剂用量为0.05 wt%,蓝光强度为6 m W/cm~2下照射反应2 h,单体转化率可达到90%以上。该研究证明了CH3NH3PbBr3作为光催化剂的高效性,为采用原位聚合法制备钙钛矿-聚丙烯酸酯类凝胶复合材料的可行性提供了理论支撑。最后,利用CH3NH3PbBr3良好的光催化性能,采用原位聚合(PET-RAFT聚合)的方法制备了具有良好荧光性能的CH3NH3PbBr3-PBA凝胶和CH3NH3PbBr3-PMA凝胶的复合材料,在该研究中CH3NH3PbBr3同时发挥光催化性能和荧光性能这两种功能。复合材料在空气中可保存15天以上的荧光性能而不猝灭,同时,材料的力学性能可通过交联剂用量在一定范围内得到调节。该方法还表现出独特的耐氧性,为复合材料的制备提供了极大便利。
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