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本文依据密度泛函微扰理论（DFPT）和采用模守恒赝势方法计算了Zn Cd（SeCN）4（ZCSC）和Cd Hg（SeCN）4（CMSC）晶体的声子色散谱、声子态密度和拉曼光谱,系统研究了这两种晶体的比热容、热膨胀率、热导率、热扩散率等热学性质。研究的主要内容和结果如下:（1）理论研究了ZCSC和CMSC晶体的声子色散谱和声子态密度,其结果表明:声学格波由金属Zn、Cd（或Cd、Hg）起主要作用,非金属Se、N和C也有少许作用,光学格波由非金属Se、C、N起主要作用,因为Zn、Cd（或Cd、Hg）金属原子质量大,处于晶胞的质心,振动频率较小,而Se CN桥联的三个原子质量小,振动频率较大。其振动模式是金属原子连带配体振动,即金属Zn、Cd（或Cd、Hg）作为振动系统的中心,带动Se CN桥联的配体振动。根据晶体声子色散谱第一布里渊区42支格波的频率,计算得到常温下ZCSC和CMSC晶体的比热容分别为0.454 J·g-1·K-1和0.374 J·g-1·K-1,而通过差示扫描量热实验测量的比热容分别为0.460J·g-1·K-1和0.306 J·g-1·K-1,理论计算与实验结果相接近。（2）研究ZCSC和CMSC晶体的拉曼光谱,对晶格振动特征峰进行了分析,与拉曼实验得到的拉曼光谱特征峰位置相符,验证了计算得到的拉曼光谱是可靠的。理论计算ZCSC和CMSC晶体的热导率、热扩散率和热膨胀率分别为0.980W·m-1·K-1、0.724×10-6 m2·s-1、1.70×10-4 K-1和0.206 W·m-1·K-1、0.114×10-6 m2·s-1、4.30×10-4 K-1,即ZCSC晶体的热导率和热扩散率分别为CMSC晶体的5倍和7倍,而ZCSC晶体的热膨胀率约是CMSC晶体的1/3。材料在强激光入射时,表面局域温度升高,导致热流在表面和体内同时扩散。依据激光损伤理论,体内热流阈值与热导率、热扩散率成正比,而表面热流阈值与比热容成正比,与热膨胀率成反比。因此,材料的热导率、热扩散率和比热容越大,热膨胀率越小,则激光损伤阈值越大。尽管ZCSC晶体和CMSC晶体的比热容相当,但ZCSC晶体的热导率和热扩散率比CMSC晶体大,而前者的热膨胀率又比后者小,所以ZCSC晶体的激光损伤阈值更高,抗激光损伤能力更强。因此ZCSC晶体是热学性质优异抗激光损伤能力强的非线性光学晶体。