【摘 要】
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锂离子电池被认为是最有前景的电化学储能方式之一,随着电子设备的快速发展,对锂离子电池能量密度的要求在不断提高。增大锂离子电池能量密度的一个重要途径是提高工作电压。然而,高电压下传统的碳酸酯类电解液存在着严重的氧化分解,直接影响了锂离子电池的电化学性能。一方面,耐高电压的新型电解液发展还不完善。另一方面,在传统电解液中加入一定量（＜5%）的添加剂,可以提高电解液在高电压下的稳定性,改善电极与电解液界
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锂离子电池被认为是最有前景的电化学储能方式之一,随着电子设备的快速发展,对锂离子电池能量密度的要求在不断提高。增大锂离子电池能量密度的一个重要途径是提高工作电压。然而,高电压下传统的碳酸酯类电解液存在着严重的氧化分解,直接影响了锂离子电池的电化学性能。一方面,耐高电压的新型电解液发展还不完善。另一方面,在传统电解液中加入一定量（＜5%）的添加剂,可以提高电解液在高电压下的稳定性,改善电极与电解液界面结构,是目前行之有效且经济便捷的解决方法。本论文选用两种三价磷化合物,亚磷酸三烯丙酯（TAPi）和三苯基膦（TPP）作为添加剂。并以1M Li PF6-EC（碳酸乙烯酯）/DMC（碳酸二甲酯）/EMC（碳酸甲乙酯）（1:1:1）为基准电解液,探究添加剂对Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/Li半电池、石墨/Li半电池和Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨全电池体系的影响。通过一系列电化学测试和物理表征,如充放电测试、循环伏安测试（CV）、线性扫描伏安测试（LSV）、电化学阻抗谱（EIS）、扫描和透射电子显微镜（SEM/TEM）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）,研究高电压下三价磷化合物添加剂的作用及其机制。可得主要结论如下:1、亚磷酸三烯丙酯（TAPi）作为电解液添加剂对锂离子电池的影响（1）理论计算与LSV相结合,表明TAPi倾向于优先氧化并抑制传统碳酸酯电解液的分解。此外,19F核磁共振谱结果证明了TAPi能够有效抑制电解质盐Li PF6的水解过程。（2）研究发现,0.2%（体积比）为添加TAPi的最佳浓度。充放电测试结果表明,TAPi可有效提高Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/Li半电池和Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨全电池在高电压下的放电比容量和循环稳定性。同时,石墨/Li半电池的循环性能表明TAPi与石墨负极具有良好的兼容性。（3）结合一系列物理表征研究了TAPi的作用机理,结果表明TAPi在循环后的正极表面形成保护性界面膜。由TAPi衍生的薄膜减轻了正极结构的破坏,抑制碳酸酯电解液的进一步氧化分解,从而提高了Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极在高电压下的电化学性能。2、三苯基膦（TPP）作为电解液添加剂对锂离子电池的影响（1）经过浓度筛选,电解液中含1%（质量比）的TPP时Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/Li半电池的循环性能最佳。CV结果表明,TPP的加入有利于电极中锂离子的嵌入与脱出。（2）TPP用作添加剂时,Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/Li半电池和Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨全电池在高电压下循环的容量保持率得到了显著提高。另外,TPP也能在一程度上提高石墨/Li半电池的放电比容量。（3）通过SEM、TEM、XRD和XPS等多种表征手段,进一步研究了TPP对Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极表面的作用机制,发现TPP参与形成了薄而均匀的正极表面膜,有效保护了电极结构。
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