电子既是电荷的载体,也具有自旋本征属性。在传统电路中,由于自旋简并,自旋向上和向下的电子无法区别。但是,这种情况在半金属铁材料中被改变,由于交换劈裂的存在,半金属铁磁材料的两个子能带分别呈现金属和半导体性质,造成费米面处100%的自旋极化,这为操纵电子自旋自由度敞开了大门,因而被广泛看好可以应用于隧道结、自旋阀、磁随机存储器等自旋依赖设备中。作为半金属铁磁材料中的一员,Co基Heusler合金由于较高的自旋极化和磁矩,超过常温的居里温度以及与MgO、GaAs. Al-0等非磁绝缘体极佳的晶格匹配,而被重点关注。但是,隧道结实验发现,Co基Heusler合金的隧道磁电阻随温度升高而迅速减小,呈现出明显的温度依赖性,严重制约了其隧道结电极的应用性能。因此,弄清楚Co基Heusler合金薄膜的各种退极化因素和提出可行的解决途径成为了当前研究的关键。我们从Co基Heusler合金的块体研究开始,系统地分析了这些合金的结构特征、磁性和半金属性的来源,并利用合适的sp元素掺杂实现了合金半金属性的稳定,为发展高性能隧道结提出了一个可行的方案。在此基础上,我们进一步研究了Co基Heusler合金的表面热动力学稳定性、原子无序效应、电子结构及其自旋极化行为,并率先论证了sp元素掺杂对保留表面半金属性的可能性。最后,我们关注到了Co基Heusler合金与非磁半导体连接的异质界面,系统考虑了这些界面上的原子相互作用、电子结构、磁性和自旋极化效应等与隧道结性能紧密相关的材料物性,为进一步的Co基Heusler合金隧道结实验研究和器件开发指出了方向。具体而言,我们研究的主要结论可以归纳为以下几个方面：1.研究了Co基Heusler合金块体的电子结构、半金属性、磁性等性质及其产生机制,发现高有序L21结构的Co基Heusler合金Co2YZ因为其独特的对称性,使得Co原子和Y位过渡金属原子在Z位sp原子的链接下,发生相互杂化,从而导致特殊的半金属能带结构和满足Slater-Pauling规律的原胞总磁矩。电子结构计算也揭示,这类合金的带隙主要来源于Co原子的d带带隙,整个合金的费米面位于这个带隙的内部,并大多靠近带隙的边缘,呈现不稳的半金属稳定性。鉴于半金属稳定性对Co基Heusler合金隧道结应用的重要性,我们对Co基Heusler合金实施了掺杂研究,具体讨论了四元Heusler合金Co2MnAl1-xGex和Co2MnGe1-xGax的晶体结构、半金属稳定性和磁性。在计算精度的范围内,发现合金体系的晶格常数很好地遵循着Vegard原理,其原胞磁矩也很好地符合Slater-Pauling规律；并且随着掺杂浓度的变化,费米面的位置也可被相应地调节,从而为找到费米面居于带隙中部的最优半金属稳定性的合金提供了途径。这种sp元素掺杂的物理机制,也可以用d电子杂化和RKKY型间接磁交换机制给予合理地解释。2.对于合金表面,一方面,我们系统地研究了三元合金Co2MnZ(Z=Si, Ge,Sn)(100)表面的结构特征、热动力学稳定性、原子弛豫行为、磁性、电子结构以及表面原子自旋极化行为,揭示了Co基Heusler合金Z位元素差异造成的电磁性质变化。计算热动力学平衡相图表明随着Z原子的内核电子数的增加,CoCo原子端面将逐渐被排除于热动力学稳定区域。由于Co-Z和Co-Mn成键的差异,明显可以看到表面的Co和Mn原子分别向内层收缩和向外部真空层伸展。由于半金属带隙在少Mn原子的端面被大量的表面态所破坏,仅仅在Co2MnSi(100)和Co2MnGe(100)的纯Mn原子覆盖的端面,检测到100%的理想极化而呈现半金属带隙,这是Co2MnSi和Co2MnGe基隧道结中检测到的隧道磁电阻远远高于Co2MnSn基隧道结的一个根本原因。另一方面,我们进一步对掺杂Co基Heusler合金Co2MnGe1-xGax(100)表面进行研究,结果发现,Co-Ge和Co-Ga与Co-Mn相比,更加易于成键,并且与块体值相比较,表面Co和Mn原子的自旋磁矩明显被提升。此外,由于“理想”的原子表面检测到表面态的存在,因而没有观察到半金属带隙,这可能是掺杂合金隧道结磁电阻随温度升高迅速减小的重要原因。但是,进一步对MnMn、GeGe和GaGa纯原子端面进行研究,发现这些表面的属性可以被Ga掺杂浓度所轻微调整,并且在0.5-MnMn端面中,我们检测到了半金属带隙的存在,表明如果合金的块体呈现比较稳定的半金属性,其相应的表面也可能存在100%的理想自旋极化。因此,我们预测Co2MnGe0.5Ga0.5(100)表面具有较大的优势可应用于隧道结的铁磁层材料中。3.在上述的研究基础上,我们进一步研究了Co基Heusler合金表面Co2CrGe和Co2CrGa与GaAs非磁半导体构成的异质界面,重点讨论了这些界面上的原子相互作用、晶格畸变、界面态、磁性、自旋极化率等电子和磁学性质,并考虑原了无序效应对这些性质的影响。通过Co2CrGa(100)/Ga和Co2CrGe(100)/Ga异质界面的对比,我们发现,尽管它们之间存在非常相似的晶格匹配(失配率低于1%),但是由于界面原子相互作用和电子结构的差异,造成了它们之间截然不同的界面自旋极化效应。对于CoCo/Ga异质界面,我们发现Co-Ga成键作用使界面上的Co原子向界面中间移动,而未成键的Co原子表现出类似于表面的局域性则向内收缩。由于界面附近几个原子层间的距离被缩小,造成这些层上的Co原子趋于形成团簇,这不仅加强了表面Co原子RKKY型的磁耦合,而且使得Co-Cr之间直接交互作用迅速提升,直接导致了界面未成键的Co原子的自旋翻转。另外,界面原子的电子结构显示,界面Co原子的自旋向下带在费米面附近出现了明显的界面态,完全破坏了原来块体中保留的半金属性,使得整个薄膜呈现较低的自旋极化。但是,在CrZ/Ga和CrCr/Ga异质界面中,界面层Cr和内层Co原子都保留了较高的自旋极化,尤其对于Co2CrGa-CrGa/Ga界面,薄膜自旋极化计算值接近于95%,因此Co2CrGa-CrGa/Ga/Co2CrGa-CrGa隧道结被预测具有较高的隧道磁电阻,希望可以得到进一步的实验重点关注。