磁性沸石去除水中磷的性能和机理研究

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近年来,水体富营养化问题日趋严峻,成为亟待解决的环境问题之一。磷作为水体富营养化的限制性因子,对其含量控制尤为重要。吸附是一种去除水中磷的常用方法。本文以廉价天然沸石为吸附剂,通过有机改性和无机改性改善其吸附性能,同时,考虑吸附剂的回收再利用问题,制备有机磁性沸石和无机磁性沸石,并对磁性沸石的结构特性进行研究。通过有机磁性沸石和无机磁性沸石对磷的静态吸附和动态吸附实验,探讨其吸附磷的主要影响因素和吸附机理。首先,通过溶液浸渍法制备有机磁性沸石和无机磁性沸石,采用物理吸附仪(BET)、X射线衍射分析仪(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线能谱仪(XPS)和电子顺磁共振波谱仪(EPR)对磁性沸石进行表征。结果表明,有机磁性沸石和无机磁性沸石均具有较高的比表面积,其比表面积大小:Mn-Zr-Fe磁性沸石>Mn-Fe磁性沸石>Zr-Fe磁性沸石>PMA-Fe-Al磁性沸石>TMA-Fe-Al磁性沸石>BA-Fe-Al磁性沸石。有机磁性沸石和无机磁性沸石均具有较强的磁性,其中BA-Fe-Al、TMA-Fe-Al、PMA-Fe-Al、Zr-Fe、Mn-Fe和Mn-Zr-Fe磁性沸石的饱和磁化强度分别为31.9、26.2、24.8、29.9、18.6、22.4 emu/g。另外,天然沸石、BA-Fe-Al、TMA-Fe-Al、PMA-Fe-Al、Zr-Fe、Mn-Fe和Mn-Zr-Fe磁性沸石的零电荷点(pHzpc)分别为5.3、5.2、5.4、4.5、4.1、5.9、4.3。其次,采用有机磁性沸石和无机磁性沸石吸附磷,考察其对磷的吸附特性。结果表明,伪二级动力学模型和Langmuir等温模型更加适合描述有机磁性沸石和无机磁性沸石对磷的吸附过程。在308 K,磷初始浓度为35 mg/L时,BA-Fe-Al、 TMA-Fe-Al、PMA-Fe-Al、Mn-Fe、Zr-Fe和Mn-Zr-Fe磁性沸石对磷的平衡吸附量分别为6.8、7.1、9.7、11.8、8.8和20.9 mg/g。随着温度的升高,有机磁性沸石和无机磁性沸石对磷的吸附量随之增加。酸性环境有利于有机磁性沸石和无机磁性沸石吸附磷,碱性环境会削弱其对磷的吸附效果。BA-Fe-Al、TMA-Fe-Al、 PMA-Fe-Al、Mn-Fe、Zr-Fe和Mn-Zr-Fe磁性沸石吸附磷的最佳投加量分别为2.5、1.0、1.0、1.0、1.0、1.0 g/L。随着共存离子的浓度增加,有机磁性沸石和无机磁性沸石对磷的吸附量随之减少,其中Cl-对有机磁性沸石和无机磁性沸石吸附磷的影响最小,HCO3-对有机磁性沸石和无机磁性沸石吸附磷的影响最大。最后,对有机磁性沸石和无机磁性沸石的再生性能和动态吸附实验进行考察。结果表明,有机磁性沸石和无机磁性沸石具有较好的再生能力,并且可以多次循环利用。BA-Fe-Al、TMA-Fe-Al、PMA-Fe-Al、Mn-Fe、Zr-Fe和Mn-Zr-Fe磁性沸石经过六次吸附-脱附循环后,仍为第一次平衡吸附量的64.8%、75.1%、77.4%、66.7%、64.2%和76.8%。当进水磷浓度增大,有机磁性沸石和无机磁性沸石穿透点出现时所对应的有效处理体积随之减少。
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