基于碳球的载铂纳米复合材料的构建及催化性能研究

来源 :兰州理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:yiqikeren
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随着纳米技术的发展,贵金属纳米粒子复合材料在催化领域具有重要的研究意义,其不仅可以降低贵金属纳米粒子因尺寸小、表面能高以及粒子之间范德华作用力强而带来的团聚的可能性,还有利于对贵金属纳米粒子进行有效的回收再利用。纳米碳球(CNSs)和石墨烯等碳材料具有独特的电子结构、化学活性表面、高导电性、高化学稳定性和良好的生物相容性等特点,将贵金属纳米粒子与碳材料复合可以有效提高贵金属纳米粒子的稳定性和催化活性。基于此,本论文以表面修饰后的碳球作为载体,制备了负载铂的磁性纳米碳球复合材料和负载铂的二硫化钼碳球核壳式复合材料,并采用比色分析检测H2O2和电化学分析检测H2O2与多巴胺(DA),以研究其催化性能。具体研究工作如下:(1)探讨水热法制备碳球的最优方案,并制备了四氧化三铁纳米颗粒。采用SEM、TEM、XRD、FT-IR对其结构和形貌进行表征。结果表明,在葡萄糖浓度为0.25 mol/L,反应时间为4 h,反应温度为180℃条件下,加入少量丙酮制备的碳球分散性最好。采用高温分解法制备的Fe3O4纳米粒子分散性好且尺寸均匀,平均尺寸为7.6 nm。(2)分步制备负载铂的磁性纳米碳球复合材料(Pt/Fe3O4/CNSs)。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD、XPS对其结构和形貌进行表征。结果表明,Pt与Fe3O4纳米粒子负载在碳球表面且分散均匀。Pt/Fe3O4/CNSs纳米复合材料具有良好的过氧化氢酶活性,可以催化H2O2氧化过氧化物酶底物TMB(3,3,5,5-四甲基联苯胺)发生显色反应。基于此,构建了一种简单方便的H2O2比色传感器,其具有较高的灵敏度、较宽的线性检测范围(0.5150μmol/L)和较低的检测限(0.15μmol/L)。此外,Pt/Fe3O4/CNSs修饰电极对H2O2表现出优良的电催化活性,具有快速的安培响应时间(1 s)、较高的灵敏度及较宽的线性检测范围(0.14.6 mmol/L),检测限为0.32μmol/L。(3)分步制备负载铂的二硫化钼碳球核壳式纳米复合材料(Pt-MoS2@CNSs)。采用SEM、TEM、Raman、XRD、XPS对其结构和形貌进行表征。结果表明,MoS2纳米片作为构建分层壳的构件紧密附着在碳球表面,同时Pt纳米粒子也负载在催化剂表面。在Pt-MoS2@CNSs的催化作用下,过氧化物酶底物TMB可以被H2O2氧化生成蓝色的oxTMB,而构建了一种简单灵敏的H2O2比色传感器,线性检测范围为0150μM,检测限为0.18μmol/L。此外,通过循环伏安法(CV)、计时电流法等方法表征了Pt-MoS2@CNSs对DA的氧化的电催化性能。结果表明,Pt-MoS2@CNSs修饰电极能够实现对DA的低浓度检测,具有快速的安培响应时间(2 s)、较宽的线性响应范围(0.043.4 mmol/L)、良好的稳定性、重现性和选择性。
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