微纳结构银粉的制备及其催化性能研究

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单分散的微纳结构银粉,因具有传统材料所不具备的独特的性能,而在许多领域有着十分广泛的应用前景。研究表明,微纳结构银粉的性能很大程度上取决于银粒子形貌和尺寸。湿化学还原法,因具有设备简单、成本低、过程容易操纵等优点,而成为制备不同形貌银粉经常被采用的方法。基于这一点,本文采用湿化学法通过抗坏血酸还原硝酸银,制备出具有不同形貌和尺寸的微纳结构银粉。首先采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP,K30)和阿拉伯树胶为分散剂,采用抗坏血酸还原高浓度硝酸银,制备出粒径均匀、分散良好的微纳结构银粉;其次,在不使用分散剂的条件下,制备了表面洁净的微纳结构银粉。通过X-射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)对所得银粉的结构和形貌进行了研究。探讨反应物浓度、反应时间、温度等工艺条件对银粉形貌、分散性、粒径、粒度分布等的影响,并对所得到的微纳结构银粉的催化性能进行研究。主要内容包括以下几个方面:分别以PVP和阿拉伯树胶作为分散剂制备微纳结构银粉。实验发现,还原剂、分散剂用量和反应温度对银粉的表面形貌、粒径及其分布有重要影响。通过调整这些反应参数,可以实现单分散微纳结构银粉的可控制备。通过催化还原对硝基苯酚,测试了不同形貌的微纳结构银粉的催化性能。可以看出,表面微纳结构更为细小的银粉具有更好的催化性能;并通过模型计算了催化反应的表观速率常数,与报道的纳米银相比具有更好的催化性能。在无分散剂保护的条件下,通过抗坏血酸快速还原硝酸银溶液,制备出了表面洁净的微纳结构银粉,并且所得微纳结构银粉具有较高的结晶度和纯度。通过研究反应条件对微纳结构银粉形貌和尺寸的影响,初步探讨了微纳结构银粉的形成过程。结果表明,所得微纳结构银粉是由子单元聚集而成。这些子单元的形状主要受抗坏血酸与硝酸银摩尔比的影响;子单元的大小可以通过改变反应物浓度和添加分散剂来调控。测试表面洁净微纳结构银粉的催化性能,发现在AgNO3浓度为0.3M、C6H8O6浓度为0.21M条件下所得的微纳结构银粉催化性能最好,其表观速率常数Kapp可以达到9.68×10-3s-1,该数值比文献中报道的纳米银的催化性能高10倍,并且比分散剂保护制备的微纳银粉具有更高的催化活性。通过分析结晶度和比表面积对催化性能的影响,发现结晶度对银粉的催化性能有决定性作用。
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