【摘 要】
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CO2是温室气体的一种,同时也是储存在大气中的廉价碳源。通过化学反应还原CO2既能够减少大气中CO2的含量,减少气候灾难的发生,生成高附加值的化学品,同时也能降低目前化石能
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CO2是温室气体的一种,同时也是储存在大气中的廉价碳源。通过化学反应还原CO2既能够减少大气中CO2的含量,减少气候灾难的发生,生成高附加值的化学品,同时也能降低目前化石能源的消耗。基于此CO2的捕获和存储引起了全世界研究者的广泛关注,将金属有机骨架或者沸石分子筛和纳米粒子进行复合,合成高化学选择性、高效率、多功能催化剂是近期研究的热门。本文选用金属有机骨架UiO-66和硅铝氧化物沸石分子筛作为载体,贵金属纳米粒子提供催化活性中心。通过设计改变催化剂的结构,将多种材料的优势集中在一起,制备出复合型催化剂。并用SEM,TEM,EDS,BET,TGA和XRD等仪器对纳米材料的组成以及形貌结构等进行了表征,系统研究了其对催化CO2加氢的能力。1.预先合成出单金属PdNPs纳米立方体、双金属Pd@PtNPs纳米立方体和Pd@PtNCs纳米笼,并以金属纳米粒子为核,UiO-66作为壳制备出核—壳结构复合催化剂PdNPs@UiO-66,Pd@PtNPs@UiO-66 和空心 Pd@PtNCs@UiO-66。其中核心的PdNPs和Pd@PtNPs的粒径大小为19 nm和21 nm,Pd@PtNCs是仅有2 nm厚的纳米笼。通过实验研究了不同反应条件对核—壳结构形成的影响,并对它们进行了系统的表征,考察了复合催化剂对CO2加氢的催化性能。结果表明:具有空心纳米笼结构的催化剂金属含量最少,原子利用率高,但催化活性最好,CO2的最高转化率为22.6%。2.合成了不同硅铝比(SiO2:Al2O3)的沸石分子筛ZSM-5和HZSM-5,并将其与金属氧化物ZnCrOx和ZnFeOx进行复合,制备出含有路易斯酸催化位点的,具有连续反应串联催化特性的复合型催化剂。通过对催化材料的形貌和结构表征发现,这种催化材料有利于提升CO2加氢催化产物中多碳化合物的占比。
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