本论文利用第一性原理方法研究了富氢化合物、过渡金属氮化物以及铁基磷酸盐体系,探讨了体系在高压下的结构相变和物性。　　 富氢化合物是降低氢的金属化压力的重要介质,是实现金属氢的有效途径。首先研究了甲烷在高压下的结构和电子性质。在65 Gpa以下得到了三个CH4的高压相:I(4)3m、Pmn21和P21/c。它们稳定存在的压力范围分别为0-14 Gpa、14-21Gpa以及21-65 Gpa。其中P21/c结构的喇曼光谱和实验的特征喇曼模式相符。当压力增大至65 Gpa,甲烷又经历了由P21/c结构到Pnma结构的相变。对于Pnma相,CH4分子的取向在79、88和92 Gpa的压力下发生了明显变化。在讨论的压力范围内,甲烷仍然是绝缘体。　　 为了进一步探讨富氢化合物在高压下的金属化,研究了砷化氢在高压下的金属化机制。能带结构表明AsH3的金属化压力为40 Gpa。在AsH3的金属化过程中,As4d轨道起到了关键性作用,As4d轨道接收了H1s轨道转移的大部分电荷。随着压力增大,H1s轨道向As4d轨道转移的电荷量逐渐增多,使得体系的离子性增强。与此同时,体系的可压缩性增强,因而AsH3可以在相对较低的压力下金属化。　　 对于过渡金属氮化物,研究了CrN在高压下的结构和磁性。结果表明CrN在132 Gpa发生了由反铁磁岩盐结构到非磁的Pnma结构的相变。在压力的作用下,Cr离子磁矩迅速减小。能带展宽使部分电子发生自旋翻转,从而导致Cr离子磁矩减小。　　 对LiFePO4施加压力,体系在3.3 Gpa从Pnma结构相变为Cmcm结构。随着压力增大,Fe离子磁矩缓慢减小,体系的极化主要来自Fe3d电子,Fe3d轨道和O2p轨道之间存在明显杂化。　　 论文工作得到了甲烷的高压新相,探讨了CH4分子的取向变化,为富氢化合物的实验研究提供了理论依据。论文工作还分析了磁性离子磁矩在压力作用下减小的原因,有助于深入理解高压磁性机理。