为了解决化石燃料的枯竭和日益严重的环境污染问题，人们长期致力于开发清洁、高效的可再生能源形式和有机物的催化转化技术。而以上目标的实现严重依赖于材料科学的发展，由此，凸显了开发具有先进结构且可大规模推广的材料的重要性。
　　碳在地球表面的储量仅次于氧。以碳元素为主要成分，研究人员制备了大量的先进材料，极大地推动了储能、能量转化和催化领域的发展，其中，石墨烯由于具有诸多优越的物理/化学特性而得到了广泛的研究。然而，现有石墨烯材料的制备过程往往复杂且伴随着较高的能耗和污染代价，由此限制了其大规模应用。更为重要的是，由于缺乏对石墨烯以及负载于石墨烯表面的活性物质结构的精确调控技术，诸多潜在的以石墨烯为基础的高端应用领域，比如单原子催化，皆遭遇了发展瓶颈，从而限制了石墨烯的进一步推广。针对上述问题，本文从优化石墨烯结构的角度出发，以简单高效的方法设计了多种具有先进结构的石墨烯材料，并测试了其作为基底或活性物质在催化或储能方面的性能，主要研究工作如下:
　　(1)目前，金属原子簇和相应单原子在同一反应中的催化性能强弱仍不为人所知，由此限制了诸多反应性能的进一步提高。针对这一问题，本文从优化石墨烯基底中活性物质锚定位点结构的角度出发，通过调节石墨烯中的氮掺杂形式，以光沉积法可控地制备了负载于氮掺杂石墨烯表面的Pt原子簇和Pt单原子。通过对比两种催化剂在电催化产氢反应(HER)中的电化学性能，发现Pt原子簇可以具有比Pt单原子更优越催化活性和稳定性。进一步的DFT计算证实，石墨烯中的氮掺杂不仅能够优化负载Pt原子簇的电子结构，促使氢在Pt原子簇表面具有比Pt单原子表面更优的吸脱附能垒，更可以和Pt原子簇发生电荷交换，从而有利于其催化稳定性的提高。该工作首次提出通过调节石墨烯基底的掺杂结构的方式调节原子级活性中心的结构和催化活性，实现了原子簇和单原子的催化性能的直接对比，提供了构建高效HER催化剂的新策略。
　　(2)本文亦针对现有的材料合成方法在控制单原子价态方面的不足，利用Pd单原子和石墨烯基底之间较弱的相互作用，基于光沉积法调节了Pd单原子和石墨烯基底之间的配位结构，实现了Pd单原子价态在0价和+2价之间的定量控制。通过对比具有不同Pd0/Pd2+比例的催化剂在C-C偶联反应（Suzuki和Sonogashira反应）中的催化效果，发现Pd单原子的价态对于反应的催化效果影响巨大，且零价Pd的催化活性比+2价Pd更高。该工作首次提出通过控制石墨烯基底和金属单原子相互作用的方式调节金属单原子价态，为进一步提高诸多催化反应的性能提供了新思路。
　　(3)基于机械催化法和熔融盐法，首次实现以地表储量最大的聚合物—纤维素为原料，大量制备多孔石墨烯材料。原位XRD和DFT计算证实该石墨烯材料“脱水-聚合”式的生长方式不仅有利于片状结构的形成，更有利于石墨烯表面孔洞尺度的精确控制。将该材料作为活性物质应用于双电层超级电容器中时，在1A g-1的电流密度下具有高达422F g-1的比电容，在20000次循环之后保持了97％的初始比电容，是同类工作中的最高数值之一。该工作为精确调控石墨烯乃至所有碳材料的孔洞分布提供了新思路和理论依据，更为进一步提高各种以碳材料为基础的储能器件性能带来了新的契机。