论文部分内容阅读
Ni/C催化剂由于催化性能优良,价格低廉,制备简单等特点,被广泛应用于各类加氢催化反应中。为增强催化剂加氢性能,提高纳米 Ni颗粒的分散度、增加Ni在催化剂中的含量通常是最有效的手段。但是,高活性、高含量的纳米Ni极不稳定,容易发生自燃现象。因此,目前的Ni/C催化剂金属含量很少超过20%,这大大影响了催化剂的加氢活性。针对以上问题,本文以两种镍基金属-有机框架化合物(MOFs)为前驱体,在氮气氛围下焙烧得到Ni含量超过50%、分散均一的碳包覆纳米Ni@C催化剂,并采用XRD、BET、TEM、SEM、XPS等表征手段确定了不同结构的MOFs和不同的处理方法对催化剂颗粒尺寸的影响。结果表明,在骨架开始坍塌处的焙烧温度得到的催化剂颗粒尺寸较小;脂肪族配体的MOF前驱体相比于芳香族配体的MOF更容易分解,得到的催化剂颗粒尺寸更小。我们选择硝基苯加氢反应作为催化剂的探针反应,发现当温度从室温升到100℃时,转化率和选择性已经达到99%,经过四次循环实验,仍能保持很好的催化效果。 其次以磺化后的聚苯乙烯球为核,以ZIF-8金属-有机框架化合物为壳,制备了核壳结构的前驱体SPS-CO-AA@ZIF-8。通过浸渍的方法得到含有Pd2+的前驱体,然后以焙烧的方式除去聚苯乙烯球得到中间为空心结构的Void@ZIF-8/Pd催化剂。通过 XRD,TEM,IR等表征手段得到,磺化后三小时的聚苯乙烯球更有益于核壳结构的生长;ZIF-8的结构保持完整且Pd纳米粒子均匀的分散孔道中。我们将其应用在肉桂醛的选择性加氢反应中,在80℃下,肉桂醛转化率达到99%,对加氢产物苯丙醛的选择性为99%,经过三次循环实验,仍能保持很好的催化效果。