随着社会和经济的持续发展,绿色、清洁、无污染、损耗低的能源逐渐成为全世界关注的焦点。当世界发生第一次能源危机时,氢经济就描绘出了未来氢气取代石油成为支撑全球经济的主要能源,高效且安全的储存和使用氢气已经成为一个重点研究课题。单层二维六方氮化硼(2D h-BN)与石墨烯的结构及性质非常相似,是一种排列在蜂窝状晶格中的单层二维纳米结构,作为载体可以用于催化、氧化、加氢等反应中。由于氢分子尺寸极小,会与二维材料表面发生一定的相互作用,从而达到储氢的效果。本课题使用密度泛函理论中的广义梯度近似对本征2D h-BN以及过渡金属原子(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co)掺杂的2D h-BN体系的几何结构、电子性质、能带及态密度和形成能进行计算研究。在此基础上,再分别在本征2D h-BN和掺杂后体系表面吸附不同数量的H原子,计算掺杂后体系的吸附能,从而得到最稳定的组态。具体研究内容如下:(1)本征2D h-BN及其储氢性能研究基于密度泛函理论(DFT)平面波的赝势方法,采用CASTEP模块,对2D h-BN进行结构优化和电子性质的计算,并在其表面进行单原子吸附,得出最稳定的吸附位置为硼顶位。增大吸附氢原子数量,可以看出吸附能逐渐降低。研究结果表明,当吸附的H原子数目越多,吸附能越低,吸附体系越稳定。当吸附到6个H原子时吸附能为2.136e V,由此说明本征2D h-BN是一种很有潜力的二维纳米储氢材料,表面也可以实现单面高密度储氢。(2)过渡原子吸附掺杂2D h-BN的电子结构分析在本征2D h-BN表面吸附单个过渡原子(TM=V、Cr、Mn、Fe、Co),计算中采取交换关联势中的Grimme扩散修正方法,并考虑电子自旋,由于在本征2D h-BN能隙中引入占据态,导致吸附后体系能隙显著减小,过渡原子的3d轨道电子会和N原子的2p轨道电子产生杂化作用,电子的杂化也会使体系产生磁性。由此可见,整个体系的磁性主要来源于各个过渡原子的掺杂。经形成能计算得到Cr原子掺杂体系形成能最大,Co原子掺杂体系形成能最小,分别为-0.258e V、-0.724e V。因此,当吸附密度相同时,掺杂不同的过渡原子,Co原子掺杂体系最为稳定。(3)研究掺杂体系对单个H原子的吸附特性进行单个H原子在2D h-BN表面的吸附团聚状态、电子结构、电子转移,以及吸附能的计算,研究结果表明:对比各掺杂体系吸附单个H原子的能带、态密度、布局数、电荷密度等可以看出各掺杂体系在吸附单个H原子后H原子与过渡原子之间具有电子云交汇并且产生方向上的极化,BN-Fe-1h体系和BN-Co-1h体系中过渡原子与H原子之间键长相对减小较多,再通过吸附能的计算得出BN-Fe-1h体系和BN-Fe-1h体系吸附能相对更低,分别为-0.53434e V、-0.50478e V。吸附能越低说明吸附体系越稳定,因此,最稳定的是BN-Fe-1h体系和BN-Co-1h体系。(4)研究掺杂体系对多个H原子的吸附特性采用基于平面波赝势方法的CASTEP软件包比较系统地研究了在5种过渡原子掺杂体系表面吸附多个H原子的稳定性问题。计算结果表明:与本征2D h-BN吸附多个H原子做对比,各掺杂体系吸附多个H原子吸附能普遍降低,通过吸附能的计算得出BN-Co体系吸附多个H原子能量相对最低,也最稳定,当吸附到6个H原子时,吸附能为-0.415e V。因此得出当吸附多个H原子时最合适的吸附体系为BN-Co掺杂体系。该研究可以为二维材料储氢提供一个研究方向,为实验提供理论依据。