【摘 要】
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二维材料由于其超薄的物理尺寸、强面内共价键作用、超大的比表面积和表面原子的高曝光率可以广泛应用于制备电子/光电器件、超级电容器、Li离子电池以及柔性器件。降低二维材料的晶体对称性会导致高各向异性的晶体结构,进而导致高各向异性的光、电性能。这些各向异性的二维材料可应用于开发高性能电子和光学器件以及开展多体物理现象的研究,拓宽二维材料的应用范围。但目前主流高各向异性二维材料的发展面临挑战:光致氧化反应
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二维材料由于其超薄的物理尺寸、强面内共价键作用、超大的比表面积和表面原子的高曝光率可以广泛应用于制备电子/光电器件、超级电容器、Li离子电池以及柔性器件。降低二维材料的晶体对称性会导致高各向异性的晶体结构,进而导致高各向异性的光、电性能。这些各向异性的二维材料可应用于开发高性能电子和光学器件以及开展多体物理现象的研究,拓宽二维材料的应用范围。但目前主流高各向异性二维材料的发展面临挑战:光致氧化反应导致黑磷在大气环境中降解,ReS2载流子迁移率低,GaAs以及As1-xPx中存在有毒元素As。这些缺点严重限制了高各向异性二维材料的发展。针对以上问题本论文系统研究了一种新的具有层状结构的高各向异性材料:KP15,主要内容归纳如下:(1)利用气相传输法得到了KP15的单晶,并利用单晶衍射首次确定了KP15的晶体结构。同时利用最大熵法和第一性原理计算发现了KP15电荷密度分布的高各向异性。另外给出了KP15层与层、K与P之间、管内P与P原子之间的相互作用力。(2)采用机械剥离和液相剥离得到了少层的KP15纳米线。并获得了KP15的Hansen常数。在此基础上得到液相剥离KP15悬浊液的浓度可达0.0477 mg/mL。63.1%液相剥离的KP15纳米线的高低集中在025 nm,78%的KP15纳米线宽度小于120 nm。根据理论计算结果、剥离的纳米线形貌以及纳米线的取向推测KP15层内P管可以被剥离开。在未来的工作中优化液相剥离参数可能可以获得单管KP15。(3)结合理论计算以及PL、紫外吸收研究了KP15中K、P13、P14、P15上的空位缺陷对其能带的影响。(4)发现KP15块体具有F-P腔效应并利用椭偏仪得到了KP15的折射率。(5)采用Raman光谱和理论计算验证了KP15在大气环境中的稳定性(6)揭示了KP15 Raman和PL随厚度、温度、激发光偏振方向变化的规律。偏振光谱的结果反映了KP15本身的高各向异性。这为后续利用偏振光谱无损检测KP15晶体取向提供了基础。同时在KP15纳米线中发现两种自由激子发光。高光子能量(1.83 eV)的发光来源于KP15纳米线的表面态,而低光子能量的发光(1.67 eV)来自于KP15本身的能带结构。表面态对应的自由激子具有较高的激子激活能(98 meV),这一值远大于传统半导体纳米线。以上工作为KP15在半导体领域的应用奠定了基础,并为开发新型低维高各向异性提供了思路。同时,本组与李平雪教授课题组展开合作,成功的利用KP15制得了锁模激光器。为KP15的器件开发提供了新思路。
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