【摘 要】
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能源是人类社会赖以生存与发展的重要物质基础,当前人类面临的传统化石能源危机及环境污染是发展清洁能源技术的主要驱动力。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）以其高功率密度、高效率转换、低温快速启动和零污染等特点受到了广泛关注。然而,质子交换膜燃料电池（PEMFCs）阴极动力学缓慢,需要加入高效催化剂来克服阻碍。在燃料电池的实际运用中,碳载高铂载量（超过40wt.%）的Pt-Co催化剂具有十分重要的价值。
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能源是人类社会赖以生存与发展的重要物质基础,当前人类面临的传统化石能源危机及环境污染是发展清洁能源技术的主要驱动力。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）以其高功率密度、高效率转换、低温快速启动和零污染等特点受到了广泛关注。然而,质子交换膜燃料电池（PEMFCs）阴极动力学缓慢,需要加入高效催化剂来克服阻碍。在燃料电池的实际运用中,碳载高铂载量（超过40wt.%）的Pt-Co催化剂具有十分重要的价值。因为高载量Pt基催化剂不仅可以减少膜电极（MEA）组件中催化层的厚度,以减少传质损失,而且粒径较小且高度分散的高载量Pt-Co催化剂在半电池和全电池中显示出良好的催化性能,是最有应用前景的催化剂之一。虽然高负载型催化剂在很大程度上提升了ORR活性以及稳定性,但近些年却很少有关于碳载高金属载量的Pt-Co催化剂报道,因为高载量催化剂的制备过程中经常会伴随团聚现象的发生,导致了差的活性和稳定性,这也可以归结于缺乏有效的合成策略以满足实际需求,因此,在碳载体上制备出高度分散的纳米级电催化剂对高性能体系的实际运用是非常关键的。本论文从实际运用的角度出发,选择铂盐前驱体（Pt（acac）2）和钴盐前驱体（Co（acac）2）,通过溶剂热法制备出不同摩尔比的Pt Co/C催化剂,通过比较选择最优摩尔比1:1,采用同样的方法合成了一系列不同载量（20～60wt.%）高度分散的Pt3Co/C催化剂,并通过TEM、SEM、ICP、XRD、XPS等化学分析手段,对催化剂的基本形貌、分子结构、化学组分和价态进行表征,并利用电化学方法对催化剂的ORR性能和稳定性进行测试,结果如下:（1）制备出三种不同摩尔比的铂钴催化剂比例分别为:1:1、2:1、3:1,形貌近乎球性,平均颗粒尺寸为3.5nm左右且高度分散,XRD研究表明Co原子掺入Pt晶格改变了Pt的电子结构,产生晶格收缩并形成了Pt3Co合金。由于Pt、Co间的应力作用和协同效应大小不同,摩尔比为1:1的Pt3Co表现出了优异的氧化还原能力和稳定性,且摩尔比为1:1的Pt3Co质量活性（MA）是商用TKK-Pt Co/C催化剂的1.26倍,经过10000圈稳定性循环测试后MA仅衰减16.24%。（2）在以上基础上选择最优Pt、Co摩尔比1:1制备了20%～60wt.%的Pt3Co/C催化剂,不管载量如何变化平均纳米颗粒尺寸依然在3.5nm左右上下浮动,且TEM图像和变动幅度不大的ECSA证明了高载量的Pt3Co纳米颗粒几乎不团聚,当载量达60%时团聚加剧。通过ICP测试发现,Pt3Co/C催化剂负载率极高。通过电化学测试,发现55%的Pt3Co/C催化剂表现出比其他载量更高的MA和ECSA,其值分别为0.658A/mg（Pt）、45m~2/g（Pt）,优于商业Pt/C的MA和SA,且MA为商业Pt/C的2倍。经过30k圈测试后MA仅衰减27.81%,这主要得益于合适的颗粒尺寸、良好的分散情况以及适合的热处理温度从而大幅度的提高了催化剂的稳定性。此外,通过此合成方法目前已可以从实验室小批量毫克级做到克级,这为高载量阴极电催化剂的制备策略提供了一种实用的设计思路。
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