【摘 要】
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传统能源燃料的消费增长所引起的化石碳消耗和二氧化碳排放问题对我们的社会产生了环境负担,这促使我们开发可再生和环境友好型能源。二氧化碳（CO2）是能源燃料燃烧的最终生成物,也是自然界中的碳循环来源。目前大气中CO2的含量已达到历史峰值416μL/L。CO2作为臭名昭著的主要温室气体,对地球人类的生存环境和当前自然界的生态系统稳定具有极大的危害。由于基于太阳能为动力的半导体光催化剂可通过分解水,降解生
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传统能源燃料的消费增长所引起的化石碳消耗和二氧化碳排放问题对我们的社会产生了环境负担,这促使我们开发可再生和环境友好型能源。二氧化碳（CO2）是能源燃料燃烧的最终生成物,也是自然界中的碳循环来源。目前大气中CO2的含量已达到历史峰值416μL/L。CO2作为臭名昭著的主要温室气体,对地球人类的生存环境和当前自然界的生态系统稳定具有极大的危害。由于基于太阳能为动力的半导体光催化剂可通过分解水,降解生活垃圾中的有机污染物,将CO2还原为有机燃料或将太阳能储存,因此越来越受到关注。尽管光催化技术在污染物处理和洁净燃料的研究方面取得了长足的发展,但源于太阳光的低效能和光生电子-空穴对的高度结合在应用方面限制了光催化技术的工业价值。g-C3N4可以通过反应来改变其表面活性,同时基本结构和组成不会发生太大变化,可以很容易地使用分子表面工程进行调节。本文通过一定技术手段,以几种g-C3N4为主体,使用Cu In S2对其进行复合改性,制备有效的光催化剂从而增强光生载流子高效分离与转移,进一步的促进提高光催化性能,使其能够满足实际应用需求。具体研究内容及结论如下:（1）通过简单水热法和煅烧法制备了一系列不同质量比的纳米片状g-C3N4/Cu In S2和楔形花球状g-C3N4/Cu In S2复合光催化还原CO2材料。通过过XRD、XPS、TEM、UV-vis DRS、电化学测试等一系列物理化学表征手段对纳米片状g-C3N4/Cu In S2和楔形花球状g-C3N4/Cu In S2的物理化学性质进行了分析说明。表征结果表明,两种物质紧密结合形成不同形貌结构的异质结,拓宽了光催化材料的光响应范围,光吸收波长从200-450nm拓宽到200-800nm以上,增强了吸收强度,抑制了体系内电子和空穴的复合。（2）通过实验室所制的光催化还原CO2实验平台对纳米片状g-C3N4/Cu In S2和楔形花球状g-C3N4/Cu In S2异质结光催化体系进行了评价,并分析其光催化性能提升的机理,通过机理分析可知,g-C3N4/Cu In S2光催化复合材料价带与导带之间相互交错,禁带宽度达4.16e V,内部以Z-scheme异质结机制高效分离的光生电子空穴对不仅保证了光催化剂内部光生电子空穴对的强还原性,更有利于改善两种纯相半导体光催化剂复合后的光催化效能。（3）通过形貌调控手段,对制备过程进行调控,构建楔形花球状g-C3N4/Cu In S2复合材料与纳米片状g-C3N4/Cu In S2复合材料,对比了两种形貌对光催化还原试验的影响,试验表明独特的楔形花球状结构可以显著提高光催化能力,光催化还原CO2至CO产率是片状材料的1.23倍,是纯相g-C3N4的85倍。
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