室温下ZIF-8结构(ZIF-8晶体和ZIF-8膜)水解行为机制及水稳定性改进

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ZIF-8结构被认为具有良好的水稳定性,其水相应用研究逐渐增多,包括水中有毒重金属离子和微量有机污染物的吸附、生物醇的分离和水溶液脱盐等。尽管近来ZIF-8结构在水热条件下的降解见诸报道,但多数研究仍认为ZIF-8结构是水稳定的。因此,这种相反的报道果使得研究ZIF-8的水稳定行为成为必要。本文系统研究了ZIF-8结构在静态纯水浸没条件下(ZIF-8晶粒和ZIF-8膜)和动态纯水渗透蒸发过程中的稳定性(ZIF-8膜)。对于ZIF-8晶体,Zn2+向水中连续释出,水的pH值从弱酸性续升高至碱性,证明ZIF-8结构在水中发生水解。不同粒度ZIF-8晶体的水解产物具有相同的形貌和结构,ZIF-8的水解是一个普遍现象,水解程度随ZIF-8/水的质量比减小而增加,与ZIF-8晶粒的粒度和合成来源无关。对于ZIF-8膜,渗透蒸发后的ZIF-8膜层几乎完全消失,静态浸没实验表明ZIF-8膜层随逐渐减少。与纯水的短时间接触(10 min),也会引起ZIF-8膜层的剥落,对ZIF-8膜的完整性产生严重影响。对ZIF-8水解产物进行了多种表征。XRD和FTIR表明ZIF-8在水解过程Zn-N键部分解离,氢氧根与解离的Zn配位,咪唑连接体得以重新质子化。ZIF-8水解产物中O元素含量明显增加,其他元素组成与ZIF-8相同。ZIF-8的水解是一个不可逆过程。根据表征结果,提出了ZIF-8水解产物的形成机制:ZIF-8结构经过Zn-N键的部分解离,在水中形成半解离的ZIF-8结构单元;浓缩过程中,半解离的单元重新配位,形成含有氢氧根和质子化咪唑连接体的中间产物;中间产物上的氢氧根和咪唑环上氢原子之间形成氢键,形成水解产物的晶体结构。本文还利用后处理方法对ZIF-8晶体和ZIF-8膜进行处理,将疏水性的5,6-苯并咪唑与ZIF-8结构上最外层的2-甲基咪唑进行交换,赋予其水稳定性。这一改性方法不影响ZIF-8的孔道特征、晶体结构和形貌特征,也不影响ZIF-8膜的气体渗透行为。连接体的交换比例随ZIF-8晶粒的尺寸减小而增大。改性后的ZIF-8晶体和ZIF-8膜在纯水中保持了晶体结构和膜的完整性。总之,本文阐明了ZIF-8结构在室温下的水解行为,对水解产物的结构和水解机制进行了分析。采用连接体交换的后处理策略,显著提高ZIF-8结构的水稳定性。本文研究结果可用于制备水稳定的ZIF-8晶体和ZIF-8膜,对促进ZIF-8结构在水溶液体系的应用研究具有积极意义。
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