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本文以TiO2微粉为催化剂,低浓度2,4-二氯苯酚溶液为反应体系,系统研究了超声降解、光催化氧化和声光催化氧化反应的操作条件与参数,并对声光催化氧化降解2,4-二氯苯酚过程的表观动力学及2,4-二氯苯酚的降解途径进行了研究。
在低频低功率、溶液呈中性、含氧气体通入的条件下,超声对2,4-二氯苯酚溶液有很好的降解率。在光催化氧化反应中,催化剂用量和溶液初始浓度均存在一最佳值,分别为100 mg·L-1和10 mg·L-1;pH值呈酸性有利于反应的进行;体系中通入含氧气体特别是氧气能提高光催化反应速率;溶液中的氯离子会抑制2,4-二氯苯酚的降解。
声光催化氧化技术对2,4-二氯苯酚的降解率分别是光催化氧化和超声降解的1.1、2.8倍,这证实了超声与光催化氧化技术之间存在协同作用。在一体式反应装置中,声光催化氧化降解2,4-二氯苯酚的优化条件为:催化剂浓度100mg·L-1,溶液初始浓度10 mg·L-1,超声频率45 kHz,超声功率210 W,pH值11.0,向体系中通入溶解度大的含氧气体有利于2,4-二氯苯酚的降解,氯离子的存在会使2,4-二氯苯酚的降解过程受到抑制。同时,对循环装置中的操作条件也进行了考察。将声光催化一体式反应器和循环式反应器的降解效率进行比较,结果显示声光催化氧化反应在循环式反应装置中有更高的降解效率。
2,4-二氯苯酚声光催化氧化降解过程符合一级动力学规律。在此过程中2,4-二氯苯酚降解途径为:首先经历脱氯过程,然后与羟基反应产生含羟基化合物,并转化为对苯醌,再被氧化成有机酸,并逐渐被深入氧化成分子量更小的羧酸和不饱和烃,最终转化为终产物CO2和H2O。