【摘 要】
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Hall-Héroult熔盐铝电解是目前工业生产铝方法,过高的电解温度导致能耗大、碳素消耗多、CO2排放量大。通过降低电解温度可有效缓解传统铝电解产生的问题。然而当前工业电解质为Na3AlF6-AlF3体系,分子比约为2.6,降低电解温度会导致电导率下降、电流效率降低、阴极底部结壳、压降升高等问题。因此开发一种新的铝电解质体系用于铝电解势在必行。Na5A13F14-AlF3体系共晶点温度为695℃
【基金项目】
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5Al3F14-Li3AlF6-K3AlF6-AlF3-Al2O3铝电解基础研究”','0001','ApLJNybhrH-9KFRZ4dAaWaH8MzCi_eP-Z9trG7dhYTzTPJTANBSH7g==');
">国家自然科学基金（51774080）“基于低温熔盐体系Na5Al3F14-Li3AlF6-K3AlF6-AlF
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Hall-Héroult熔盐铝电解是目前工业生产铝方法,过高的电解温度导致能耗大、碳素消耗多、CO2排放量大。通过降低电解温度可有效缓解传统铝电解产生的问题。然而当前工业电解质为Na3AlF6-AlF3体系,分子比约为2.6,降低电解温度会导致电导率下降、电流效率降低、阴极底部结壳、压降升高等问题。因此开发一种新的铝电解质体系用于铝电解势在必行。Na5A13F14-AlF3体系共晶点温度为695℃,包晶点温度为734℃,初晶温度远远低于工业电解质初晶温度,并且该区域液相区域较宽,分子比变化不会导致初晶温度发生剧烈的变化。然而初晶温度低会导致氧化铝溶解度下降,电导率降低,通过添加KF、LiF可有效提高氧化铝溶解度和电导率,因此采用Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3-Al2O3体系进行铝电解研究。本文对Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3-Al2O3体系初晶温度以及阴极渗透进行了研究,初晶温度主要通过步冷曲线法和差热法进行测定,阴极渗透主要通过灰分法对阴极炭块进行处理,并通过定量计算对电解质的渗透规律进行分析。对 CR=（NaF+KF+LiF）/AlF3=1.3 和 CR=1.4 的 Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3 体系初晶温度进行了测定,并探讨了 KF和LiF单独添加以及复合添加对初晶温度的影响。KF、LiF在一定浓度范围可以显著的降低Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3体系的初晶温度,之后初晶温度会随之上升。对 CR=1.3,KRKF=KF/（KF+NaF+LiF）=0.2,KRLiF=LiF/（KF+NaF+LiF）=0.21 的 Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3-Al2O3 体系初晶温度进行测定。对 CR=1.3 和 CR=1.4,x[KF]=0～20%,x[LiF]=0～20%的 Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3体系初晶温度经验公式进行了拟合,R2分别为0.9981和0.9767。并对CR=1.3,KRLiF=0～0.5,KRKF=0～0.99 以及 CR=1.4,KRLiF=0～0.35,KRKF=0～0.35 的等温曲线进行了绘制。探讨了 KF以及LiF对Na5Al3F14-AlF3体系固溶转变的影响,KF、LiF在一定浓度范围内时会取代Na5Al3F14的一部分Na+,形成Na5Al3F14固溶体。对CR=1.3的Na5Al3F14-KF-LiF-AlF3部分体系的简单相图进行了绘制,给出了相成分随KF、LiF浓度变化的规律。并探讨了 KF、LiF单独添加以及复合添加对电解质淬冷相形貌的影响。KF少量添加时有高K蠕虫状相存在,LiF少量添加时有絮状相存在。对 x[KF]=x[LiF]=0～24%的 Na5A13F14-KF-LiF-AlF3-Al2O3 体系进行 了电解实验,并对电流效率、电解质损失率、电解前后阴极密度变化、铝珠中碱金属含量进行了表征。在x[LiF]=16%或 x[KF]=16%或x[KF]=16%、x[LiF]=8%时初晶温度较低,具有较高的电流效率。（5）对含有不同浓度的KF、LiF的Na5A13F14-KF-LiF-AlF3体系电解后的阴极炭块进行了定量分析,探讨了 KF、LiF单独添加以及复合添加对阴极炭块中电解质渗透的影响。KF添加剂会促进电解质的渗透,LiF添加剂可有效抑制电解质的渗透。
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