新型酶生物燃料电池构筑及其在自供能传感中的应用研究

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能源问题已经成为阻碍人类社会进步的重要问题。生物燃料电池因为其在能量转化方面的巨大优势而得到广泛关注,生物燃料电池能够以绿色、环境友好的方式将多种能源转化为电能。本论文以能源转化为出发点,构筑了几种杂化生物燃料电池,可以将生物质能、化学能以及光能等可再生能量转化为电能。还基于这些杂化生物燃料电池构建了自供能生物光电化学传感器,并在健康监测领域及智能光照调节领域进一步实际应用。主要内容包括以下几个部分:  1.成功地构建了一个基于葡萄糖与乙醇双底物的无膜型双酶生物燃料电池。基于此双酶生物燃料电池,提出一种并行式葡萄糖脱氢酶—乙醇脱氢酶的双酶修饰方式,修饰在以碳材料为基底的电极后,葡萄糖脱氢酶与乙醇脱氢酶均表现出较高的催化活性,与此同时两者之间几乎不存在干扰现象。在同时含有葡萄糖及乙醇存在的复杂底物条件下,该双酶生物燃料电池表现出较稳定的功率输出,可达到29.45μW cm-2,开路电位为670mV。并且该电池在只有一种底物存在的条件下依然可以良好运行。  2.小型化一直是酶生物燃料电池追求的目标,因为小型化的生物燃料电池在可植入和便携式电源领域有着巨大的潜力和应用前景。以葡萄糖脱氢酶为生物阳极催化剂,以二氧化锰与石墨片的混合物为消耗型阴极,构建了一个小型化折纸生物燃料电池。因为折纸技术的便捷性和廉价性,构建的生物燃料电池具有低能耗,高效率,可一次性使用等特性。并且这个小型化折纸生物燃料电池能够从商业化的软饮料直接获得能量。  3.光电生物燃料电池可以将太阳能和生物质能同时转化为电能,因此也得到了越来越多研究者们的关注。(a)通过引入普鲁士蓝/普鲁士白作为除葡萄糖脱氢酶修饰生物电极与BiOI0.5Cl0.5光电极外的第三电极,构建了一个集成化的三电极体系的光电生物燃料电池,该电池的输出功率远远大于简单以葡萄糖脱氢酶修饰生物电极与BiOI0.5Cl0.5光电极直接构建的两电极光电生物燃料电池。并且普鲁士蓝/普鲁士白电极能够以接收和释放电子的形式存储能量,因此该三电极体系的生物燃料电池能够存储光能,然后再以电能的形式释放出来,并且效率在93.4%以上。(b)基于光电生物燃料电池构建了一个自动光补偿器,能够针对外界光照的变化可逆的自动调节自身光照。该生物燃料电极由葡萄糖脱氢酶修饰的生物阳极与氧化亚铜修饰的光阴极组成,不仅得到了较高的输出功率,并且对于光强的变化表现出了很好的定量检测的性质。在这个工作中,我们提出一种通过能量装置的参数变化而影响主电路特性的组装策略,该策略对于自供能光检测器与光照电路方面都有着一定的启发意义。  4.首次构建了基于光电生物燃料电池的单一自供能传感装置,可以用来同时监测汗液中乳酸的浓度变化以及环境光的照度变化。这种独特的设计将能量获取、身体健康监测以及环境监测共同集合至单一的可穿戴器件之中。这种自供能传感器的设计优势在于不需要额外电源或三电极体系,从而简化的组装方式,减少了传感器的附件数量。为进一步构筑无线式的可穿戴生物光电化学传感器,将该自供能传感单元与一个装配蓝牙模块的万用表相连接,使得所测得的数据可以无线传递给智能手机以作进一步分析。
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