本文采用阿姆斯特丹密度泛函(ADF)方法,系统研究了在Aln+1(n=1-9)基态结构上掺Zn、Ni和Cu三种过渡金属原子后所得的掺杂小铝团簇的结构稳定性,并对掺杂团簇的物理特性进行了全面的研究。ADF方法是基于第一性原理下的密度泛函理论,是目前国际上公认的先进理论计算方法,是广泛地应用于材料科学领域,除了通常的交换-关联泛函外,它还提供了很多前沿的XC能量泛函和势能,如rneta-GGA,杂化交换-关联能函数以及SAOP和GRAC渐进XC势。它采用了线性标度和并行技术,能处理数百上千个原子体系(一般对含轻元素的有机化合物),计算非常高效。首先,我们用第一性原理密度泛函理论对掺杂了锌原子的Aln+1(n=1-9)团簇的结构、稳定性和磁性进行了研究。计算结果显示AlnZn(n=1-9)团簇的基态结构可由在Aln+1(n=1-9)的基态结构中替换一个Zn原子优化所得。由于原子半径和键合特性的不同,掺杂原子的加入导致了掺杂铝团簇结构的局域畸变。Al3Zn和Al7Zn团簇表现出了很好的稳定性。最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据轨道(LUMO)间的能隙Eg值,随着团簇原子数的增加,呈周期性振荡趋势。同时我们还研究了掺杂团簇的磁性,发现Al4Zn、Al6Zn和Al8Zn团簇具有偶数个电子,团簇总磁矩为0.0μB,结构不具有磁性,而AlZn、Al5Zn、Al7Zn和Al9Zn由于具有一个未配对电子,团簇总磁矩为1.0μB。另外我们意外发现Al2Zn和Al3Zn团簇分别具有2.0和3.0μB的磁矩,而磁矩的产生主要源于掺杂锌原子的影响以及sp-d轨道的杂化。其次,我们研究了AlnNi(n=1-9)团簇。发现与相邻团簇相比,AlNi、Al2Ni和Al7Ni团簇表现出了很好的稳定性。与相应的纯Aln+1(n=1-9)团簇相比,掺杂原子Ni导致了团簇结构的局域畸变,随着团簇尺寸的不断增大,畸变程度逐渐降低,但是掺杂也在一定程度上破坏了原有结构的对称性。同时,我们也研究了AlnNi(n=1-9)团簇的磁性。在Al原子3p轨道和Ni原子3d轨道电子共同作用下,Al4Ni团簇中3p轨道上的两个电子自旋平行向上,类似地Al6Ni团簇中有两个电子自旋方向相同,这两个电子的自旋是不配对的,导致两个团簇均具有2.0的磁矩,而其它团簇则均不具有磁矩。另外,我们还对AlnCu(n=1-9)掺杂团簇进行了几何结构优化,获得了团簇的基态结构,计算发现与相邻团簇相比,AlCu和Al7Cu团簇表现出了很好的稳定性,但与相应的纯Aln+1(n=1-9)团簇相比,团簇的结构对称性被破坏,导致团簇具有较大的电偶极矩。同时,我们也研究了AlnCu(n=1-9)团簇的磁性。计算发现,Cu原子替代了纯铝团簇中的一个Al原子以后,团簇中均有一部分电荷从Al原子转移到了Cu原子上,对于AlCu、Al3Cu、Al5Cu、Al7Cu和Al9Cu团簇,其总电子数均为偶数,在团簇的分子轨道中所有的电子都是自旋配对的,所以团簇的总磁矩为0.0μB；而Al2Cu、Al4Cu、Al6Cu和Al8Cu团簇,总电子数为奇数,由Al原子提供的一个3p分子轨道的电子,自旋是不配对的,从而具有1.0μB的总磁矩。因此尽管在团簇内部有电荷的转移以及磁矩的变化,但是团簇整体上的磁矩没有发生变化,掺杂后团簇依然是不具有磁性的。