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CH4是仅次于CO2的重要温室气体，因其排入大气而引起的气候异常以及对臭氧层的破坏，已经成为全世界共同面临的重大问题。煤矿乏风是最大的甲烷工业排放源，但由于煤矿乏风存在流量大、瓦斯浓度低、甲烷富集困难和安全隐患等问题，使得收集和利用煤矿乏风瓦斯，减少温室气体排放，成为我国面临的紧迫任务。因此，设计对甲烷具有高选择性、高吸附容量、低解吸能耗的新型吸附分离材料以降低煤矿乏风中CH4的含量是本课题解决的主要问题。活性炭或各种类型的分子筛等多孔材料因其特定的骨架结构、大比表面积和良好的热稳定性而成为吸附甲烷的首选对象。实践证明，大比表面积的活性炭或分子筛即使微孔、介孔甚至大孔所占的百分比再高，也不能有效地吸附甲烷分子。因为甲烷分子的动力半径只有3.82，孔径大小不适宜的单一表面并不能捕获它。这一特点也成为吸附甲烷分子的障碍。文献表明，多孔分子筛对气体吸附性能的好坏，不仅与材料的骨架结构和比表面积有关，孔道极性、孔径大小和孔容也是影响气体吸附的重要原因。围绕如何设计合成新型的多孔材料，孔径尺寸与所吸附气体分子的动力半径相匹配为目的，改善和提高多孔分子筛对CH4和N2的变压吸附性能，本论文通过改变表面活性剂种类和控制合成条件，采用水热法制备了具有球状、棒状和多面体状的有序或蠕虫状介孔二氧化硅SBA-15和SBA-16；采用离子交换的方法改性Beta分子筛；选用多齿配体构筑具有一维孔道的新型三维金属-有机骨架配合物；通过X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附-脱附（BET）、程序升温脱附（TPD）、等离子体发射光谱（ICP-AES）、电子发射能谱（EDS）、单晶衍射、热重分析（TGA）等技术表征了这些吸附材料的物化性质，并考察对CH4和N2的变压吸附性能。研究内容主要包括：（1）采用水热合成法，改变表面活性剂种类和控制合成条件，制备得到具有球状、棒状和多面体状的有序或蠕虫状介孔二氧化硅吸附剂SBA-15和SBA-16。在室温和压力为7253630mmHg的条件下，具有有序介孔结构和较大孔容的棒状SBA-15对CH4和N2的变压吸附分离性能最好，其分离因子（CH4/N2）高达6.84。孔容、孔有序度和粒子形貌是影响此类材料变压吸附分离CH4和N2性能的主要因素。（2）采用离子交换的方法改性Beta分子筛制得M-Beta （M=H, Mg, Sr, Ba, Cu,Co, Ni, Ce）多孔分子筛。样品经过550℃的灼烧并没有改变分子筛的晶相结构。发现Sr-Beta分子筛对N2的吸附选择性最佳，Ba-Beta分子筛是对CH4和N2吸附量最大的吸附剂；碱土金属阳离子半径与N2吸附有关，离子半径越大，其对应的改性Beta分子筛对N2的吸附量也越大；确定在01000mmHg低压范围内，孔径和分子筛孔道酸性是影响分子筛对CH4和N2的变压吸附分离性能的主要因素，在强酸位，酸量按Ba-Beta> Sr-Beta> Co-Beta> Mg-Beta> Ce-Beta>Na-Beta> H-Beta> Ni-Beta的顺序减少，各吸附剂对CH4吸附量也呈相同趋势递减，强酸位越多，对CH4的吸附量越大；在20006000mmHg高压范围内，比表面积是影响两种气体吸附的主要原因。（3）采用层析法和水热合成法，以吡啶-3,5-二羧酸、异烟酸和吡啶-2,6-二羧酸为有机配体，分别以Co、Ni、Mn和Cu的氯化物为金属前躯体合成新型金属有机配合物。（4）采用水热合成法，以吡啶-2,6-二羧酸为配体，与稀土金属离子和碱土金属Ca或Sr的金属前躯体氢氧化物合成新型金属-有机骨架材料。通过单晶衍射结果发现，在相同的反应条件下，吡啶-2,6-二羧酸为配体，稀土金属离子和碱土金属离子Ca的摩尔比不同，所得的金属-有机骨架结构不同。其中，Ln系的金属-有机聚合物为一维链状结构，而Ln-Ca（Ln=Eu, Sm, Tb和Pr）系列金属-有机骨架材料则具有一维孔道的三维骨架结构，通过粉末XRD及热重分析（TGA）技术表征金属-有机骨架材料的晶相结构和热稳定性，确定孔道中的客体水分子具有支撑孔道的作用，客体水分子和配位水分子的脱出会引起骨架结构的坍塌。在相似的反应条件下，由于不同的碱土金属离子配位方式不同，即使与相同的配体配位，所得金属-有机骨架材料的结构也不同。与Ln-Ca系列金属-有机骨架相比，以Sr的氢氧化物为金属前躯体的金属-有机聚合物为一维带状结构。（5）采用水热合成法，以4-羟基-吡啶-2,6-二甲酸为配体，与水合Cu（NO3）2原位合成3-硝基-4-羟基-吡啶-6-羧酸铜（[Cu（C6H5N2O6）2]·2（H2O））配合物。（6）采用溶剂热方法，以1,4-苯二甲酸和异烟酸为有机配体，Zn（NO3）2·6H2O为金属前躯体制得具有一维孔道的新型三维金属-有机骨架材料。通过TGA及PXRD表征技术确定金属-有机聚合物具有良好的热稳定性，150oC条件下真空干燥3h后仍能保持骨架结构的完整。由其对CH4和N2的吸附性能可得出，在01000mmHg低压范围内，金属-有机聚合物对CH4吸附量小于Ba-Beta分子筛，随着压力增大，前者对CH4吸附量逐渐大于后者；在整个压力范围内，金属-有机聚合物对N2吸附量均小于Ba-Beta分子筛。显然，在10006000mmHg压力范围，金属-有机聚合物对CH4吸附量的吸附选择性较好。