【摘 要】
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锂硫电池因其较高的理论能量密度、较低的成本和环境友好性,被认为是下一代最有前景二次电池的候选者之一。然而基于硫的氧化还原反应机理,硫正极主要存在几个问题,例如高度可溶的多硫化锂易引起“穿梭效应”和与锂负极发生副反应,导致硫正极循环稳定性变差;固体硫物种（例如S8、Li2S和Li2S2）在正极上的非均相沉淀导致硫反应动力学缓慢。此外,硫导电性较差及在循环过程中体积膨胀严重,易导致硫的利用率降低。由于
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锂硫电池因其较高的理论能量密度、较低的成本和环境友好性,被认为是下一代最有前景二次电池的候选者之一。然而基于硫的氧化还原反应机理,硫正极主要存在几个问题,例如高度可溶的多硫化锂易引起“穿梭效应”和与锂负极发生副反应,导致硫正极循环稳定性变差;固体硫物种（例如S8、Li2S和Li2S2）在正极上的非均相沉淀导致硫反应动力学缓慢。此外,硫导电性较差及在循环过程中体积膨胀严重,易导致硫的利用率降低。由于硫基质是构建硫正极材料的核心,因此对硫基质进行合理设计是解决上述问题的突破口。本论文从设计硫基质材料结构出发,通过引入具有强极性、高催化活性的金属碳化物和硫化物利用物理吸附、化学吸附、催化转化的三重作用,协同增效,构筑高性能硫正极材料。（1）通过静电纺丝方法合成SnS@CF复合材料。将高导电的炭纤维和对多硫化锂具有强锚定能力和催化活性的SnS复合,构筑了具有稳定结构、高导电、高催化活性的SnS@CF复合材料。当SnS含量为54 wt%时,SnS@CF-54-S表现出较优的电化学性能,在1.0 C下具有771 m A h g-1的初始比容量,400圈循环后仍保持399 m A h g-1容量。同时,在3.0 C下,SnS@CF-54-S仍能保持622 m A h g-1的高容量。在高硫负载量4.0mg cm-2时,SnS@CF-54-S在0.2 C时具有649 m A h g-1的初始比容量。（2）以ZnS为硫源,制备了以纳米硫为核、C/Mo2C为壳的3D S@C/Mo2C复合材料。硫被原位限制在尺寸小于7 nm的中空薄壁C/Mo2C反应器中,其中,这些纳米颗粒相互连接形成微米级颗粒。在S@C/Mo2C复合材料中,纳米硫和连续的导电网络结构可以促进锂离子和电子传输。此外,微孔C/Mo2C壳可以通过物理/化学吸附减缓多硫化物的向外扩散,并通过催化多硫化物的转化来增强氧化还原动力学。基于这些优点,S@C/Mo2C正极材料在0.5 C时可实现1210 m A h g-1的高可逆容量,300次循环后容量衰减率低至0.127%,并具有高倍率性能(3.0 C时比容量为780 m A h g-1)。
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