本文采用密度泛函方法对铝团簇Al_n （n = 2-10）,铝氧化物Al_nO1,2 （n = 2-10）和（Al₂O₃）_n （n = 2-10, 15, 30）,铝卤化物Al₇X^0,-和Al₁₃X_1,2,12^-（X = F, Cl, Br, I）进行了研究,结合相关的实验,我们得出以下结论:首先,采用DFT方法对中性和离子团簇Al_n （n = 2-10）的几何构型进行了优化,给出了最稳定的结构。在所研究的这些团簇中,通过对电子结构、核无关化学位移以及共振能等的计算、分析,我们发现Al₇⁺是一个具有σ芳香性的幻数团簇,符合jellium模型的闭壳层结构,与光电子谱的实验结果一致。铝的氧化是最普遍的化学反应,但对其反应机理目前尚不清楚,因此我们以Al_n （n = 2-10）的最稳定构型为基础,进行氧原子和氧分子的化学反应研究,结果显示氧原子会进入铝团簇的内部以获得配位数2或者3的结构。值得一提的是氧分子与铝团簇反应时,氧分子会被分裂成两个氧原子,最终形成Al₃O-Al₃O的局部结构。为了更深入的了解金属铝的氧化反应机理,我们研究了氧分子在Al（111）表面上的化学吸附,得到了与团簇反应类似的结果。Al_nO_1,2 （n = 2-10）是非化学剂量比团簇,那么满足Al₂O₃化学剂量比的氧化物团簇是以怎样的结构存在呢-在不断的寻找最稳定构型的过程中,Al₄O₆笼型结构首先被发现;随后,通过不断地增加Al₂O₃单元,一系列的笼状纳米团簇（Al₂O₃）_n （n = 2-10, 15, 30）被构建出来。由于尺寸和空间效应的影响,从Al₂₀O₃₀开始团簇变得不稳定,类似洋葱的、具有填充物的团簇开始出现。因为纳米团簇存在量子化效应,所以我们尝试对（Al₂O₃）_n进行储氢性能的研究,实验结果显示H₂可以通过无能垒的物理吸附与（Al₂O₃）_n发生可逆的相互作用。这些高对称结构的纳米团簇希望在实验中得到进一步验证,并且在材料科学中得到应用。最后,我们研究了Al₇X^0,-和Al₁₃X_1,2,12^-（X = F, Cl, Br, I）团簇的几何和电子结构,以及化学和物理性质。Al₇⁺和Al₁₃^-是实验观测到的最稳定、产量最丰富的两种团簇,因此吸引了实验和理论科学家的极大关注。自从Al₁₃I^-被合成出来以后,Al₇和Al₁₃与卤素,特别是与碘的化合物不断被合成出来。借助于理论研究和jellium模型的理论框架,人们发现Al₁₃类似一个Br原子,而Al₁₃Br-则类似于多卤化物。由于实验技术的局限性和团簇本身的结构稳定性等原因,人们对Al₇和Al₁₃与F、Cl和Br的反应还没有一个清楚的认识,因此需要理论计算和理论模拟对实验做出延续性的研究。密度泛函的计算结果显示,Al₇类似一个大的碱金属,与F、Cl、Br和I反应可以生成盐Al₇⁺X-（X = F, Cl, Br, I）。在Al₇X的内部,由于Al₇⁺具有jellium结构特点和电子离域的性质,使得Al₇X具有很好的容纳电子的能力,而这个过程并不改变Al-X键的强度。与Al₁₃I_1,2,12^-相比,Al₁₃Cl_1,2,12^-和Al₁₃Br_1,2,12^-在性质上没有大的变化,而Al₁₃F_1,2,12^-却截然不同,这是因为F原子有非常强的电负性。