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高放废液（High Liquid Level Waste,HLLW）的处理处置是核燃料循环技术后处理流程中的关键环节,对核电的可持续发展具有重要意义。高放废液中含有约15 wt%的铂族金属（Platinum Group Metals,PGMs）,基于减少放射性废物总量、充分利用稀有贵金属资源并解决乏燃料后处理流程中铂族金属沉淀堵塞管道等技术难题,如何从高放废液中有效分离铂族金属,一直是国际核科学与技术前沿领域的热点和难点问题。本文以有效分离高放废液中的铂族金属为目标,创新性地采用Crea（N’-N’-di-n-hexyl-thiodiglycolamide）和TODGA（N,N,N’,N’-tetraoctyl-3-oxapentane1,5-diamide）两种萃取剂组成协同萃取体系,将其放入大孔硅基SiO2-P基体,合成出新型大孔硅基复合吸附树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P,研究了树脂对铂族金属静态和动态基础吸附特性以及树脂的耐酸性质。本论文的主要研究内容如下:1.以大孔硅基SiO2-P作为载体,使用物理真空灌注合成法,成功合成制备出了新型大孔硅基复合吸附树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P材料,并以TEM、SEM和TG-DGA等方法对其进行了物理性质表征,明确了其微观结构和化学组成。2.实验研究了（Crea+TODGA）/SiO2-P树脂在不同浓度的硝酸中吸附高放废液（HLLW）中典型共存的11种金属离子Zr（Ⅲ）、Mo（VI）、Pd（Ⅱ）、Ru（Ⅲ）、Rh（Ⅲ）、La（Ⅲ）、Ce（Ⅲ）、Nd（Ⅲ）、Sm（Ⅲ）、Gd（Ⅲ）和Re（VⅡ）的吸附行为;实验结果表明,在0.15.0 M HNO3溶液中,树脂对Pd（Ⅱ）有很强的选择吸附能力;对Ru（Ⅲ）在低硝酸浓度下有着选择性的吸附;对Rh（Ⅲ）几乎没有吸附能力;对其他金属离子表现为不吸附或弱吸附。3.通过控制单因素变量法,考察了接触时间、金属离子浓度、温度以及洗脱剂选择对（Crea+TODGA）/SiO2-P树脂的静态吸附和脱附性能的影响,得到了吸附过程中的动力学、热力学参数以及吸附等温线。实验结果表明:树脂对Pd（Ⅱ）有很强的选择吸附亲和力,其吸附过程符合准二级动力学模型;树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P吸附Pd（Ⅱ）、Ru（Ⅲ）的过程符合郎格缪尔（Langmuir）吸附等温模型,树脂吸附Pd（Ⅱ）、Ru（Ⅲ）最大吸附量Qmax分别为61.62 mg/g和31.31mg/g;树脂吸附Pd（Ⅱ）的过程是自发进行的且吸附过程为放热过程;在脱附实验中发现,实验使用的三种脱附剂中,洗脱剂硫脲对Pd（Ⅱ）洗脱效果最好。4.采用柱色谱法,考察了不同流速下树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P对Pd（Ⅱ）的动态吸附实验。实验结果表明:在流速0.3 cm3/min,0.6 cm3/min和0.9 cm3/min下色谱柱饱和吸附量分别为44.4 mg/g、42.5 mg/g和41.6 mg/g;吸附过程可以在较宽的流速范围内进行。5.实验考察了树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P分离模拟3.0 M HNO3高放废液HLLW中柱色谱分离11种典型分裂元素。实验结果表明:温度为298 K时,Ru（Ⅲ）和Rh（Ⅲ）在（Crea+TODGA）/SiO2-P随着注入液最先流出色谱柱;Re（VⅡ）和Mo（VI）随着3.0 M HNO3的洗涤液流出色谱柱;（Crea+TODGA）/SiO2-P树脂中的萃取剂TODGA对稀土离子有吸附性能,稀土元素La（Ⅲ）、Ce（Ⅲ）、Nd（Ⅲ）和Sm（Ⅲ）没有随着注入液立即流出色谱柱,而是在柱内短暂停留再随洗涤液H2O流出色谱柱;Pd（Ⅱ）随着硫脲溶液的注入而流出色谱柱;最后随着0.01 M DTPA溶液流出的是Zr（Ⅲ）和重稀土元素Gd（Ⅲ）。温度为323 K时,Ru（Ⅲ）和Rh（Ⅲ）随着注入液最先流出色谱柱,与其他离子分离;Re（VⅡ）和Mo（VI）随着3.0 M HNO3的洗涤液流出色谱柱;稀土元素La（Ⅲ）、Ce（Ⅲ）、Nd（Ⅲ）随着洗涤液H2O流出色谱柱;Pd（Ⅱ）随着硫脲溶液的注入而流出色谱柱;最后随着0.01 M DTPA溶液流出的是Zr（Ⅲ）和重稀土元素Sm（Ⅲ）和Gd（Ⅲ）。6.实验研究了树脂（Crea+TODGA）/SiO2-P在硝酸溶液中的耐酸性能。实验结果表明树脂在298 K的3.0 M HNO3溶液中表现出良好的稳定性能,树脂在与接触3.0 M HNO3溶液28天后平均TOC泄漏量为720.4 ppm,漏出量低,说明其适用于实际的高酸度高放废液后处理流程。结果表明:萃取剂Crea和TODGA组成的协同萃取体系对铂族金属离子的吸附亲和力有显著的差异,其对铂族金属亲和程度为:Pd（Ⅱ）>Ru（Ⅲ）>Rh（Ⅲ）,在先前Crea/SiO2-P色谱柱实验中,Ru（Ⅲ）和Rh（Ⅲ）组是与稀土元素同时流出分离柱,因此需要使用另一个色谱柱对其进行进一步分离。但从柱实验中可以看出,Ru（Ⅲ）和Rh（Ⅲ）在（Crea+TODGA）/SiO2-P柱上表现为不吸附或弱吸附,其随着注入液最先流出色谱柱,稀土元素是在柱内短暂停留再随洗涤液H2O流出色谱柱,可实现Ru（Ⅲ）、Rh（Ⅲ）组与稀土元素的分离。而Pd（Ⅱ）随着硫脲溶液从（Crea+TODGA）/SiO2-P柱上脱附分离,三种铂族金属元素分别流出色谱柱,完全与其他实验的离子分开,所以,将萃取剂TODGA加入Crea/SiO2-P,与Crea组成协同萃取体系用来从高放废液中分离富集铂族金属是可行的,能达到本研究预定的目标,实现了高放废液中单步分离三种铂族金属,结合其良好的耐酸性能,本文为从高放废液中分离出铂族金属的工业化生产提供一种可供选择的新思路和技术指导。