【摘 要】
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本文主要致力于有机-无机杂化介孔材料的合成、表征以及催化性能的研究。通过直接合成或后嫁接的方法将氨丙基引入到介孔材料SBA-15的孔表面或骨架中,再进一步引入金属有机配
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本文主要致力于有机-无机杂化介孔材料的合成、表征以及催化性能的研究。通过直接合成或后嫁接的方法将氨丙基引入到介孔材料SBA-15的孔表面或骨架中,再进一步引入金属有机配体基团而生成有机-无机杂化介孔材料。以P123为模板剂,以正硅酸乙酯为硅源,以3-氨丙基三乙氧基硅烷为有机硅源,直接合成氨丙基功能化的SBA-15,然后引入8-羟基喹啉有机配体,最后合成出铜(Ⅱ)-8-羟基喹啉功能化的SBA-15介孔材料。通过XRD、N2吸附、SEM、FT-IR、CHN元素分析和ICP-AES分析等表征证实了SBA-15介孔材料在嫁接过程中结构保持完好,金属有机配合物被成功的固载到介孔材料上;此外,金属的负载量也被确定。以双氧水为氧化剂,将制备的材料用于催化液相苯甲醇氧化反应中,通过优化反应条件如:时间、温度、氧化剂的用量和溶剂,考察了催化剂的催化活性和稳定性。同时我们还以SBA-15为母体,通过嫁接法合成出铜(Ⅱ)-水杨醛功能化的SBA-15,并考察其在苯甲醇氧化反应中的催化性能。以直接锚定法在氨基功能化的SBA-15介孔分子筛上固载了8-羟基喹啉铜和8-羟基喹啉铁配合物。通过XRD、N2吸附、UV-vis、FT-IR、CHN元素分析和ICP-AES分析等表征方法检测材料的结构、组成以及金属的负载量,结果表明该方法合成的材料保持了均相金属有机配合物的组成。将材料用在苯甲醇氧化反应中,我们同样考察了时间、温度、氧化剂的量以及溶剂对反应的影响,同时还考察了均相催化剂在此反应中的催化活性,结果表明多相催化剂具有较高的活性和对目标产物的选择性。
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