单、双层钙钛矿型催化剂的制备及化学与物理性能比较

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采用以柠檬酸和葡萄糖为络合剂的溶胶-凝胶法制备了钙钛矿型复合氧化物LaSrBMnO6(B=Fe、Co)、LaSrCoFeO6;La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Co、Mn);La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)和La-Co-V-O、La2CoMnO6、La2MnVO6等四个系列的催化剂,运用XRD、TPR、FT-IR、BET、TEM、电导率和磁性等对其性质进行了表征,并考察了在甲烷燃烧反应中的催化性能。实验结果表明,在5H2%/95%N2气氛氛围中1100℃焙烧3h后,催化剂LaSrBMnO6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6均生成了单相物相。其中,LaSrCoFeO6对甲烷催化燃烧的起燃温度最低为460℃,完全转化温度为673℃;反应温度在500-650℃之间催化剂LaSrFeMnO6对甲烷催化燃烧活性最好;催化剂LaSrCoMnO6对甲烷燃烧催化活性最差。在室温下电导测试发现LaSrFeMnO6的导电性最好,催化剂LaSrCoFeO6的导电性最差。对几种单、双钙钛矿进行了化学与物理性能的比较,在三种催化剂LaSrCoFeO6、La0.5Sr0.5CoO3和La0.5Sr0.5FeO3中,LaSrCoFeO6对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内,LaSrCoFeO6的导电性最差;在三种催化剂LaSrCoMnO6、La0.5Sr0.5MnO3和La0.5Sr0.5CoO3中,La0.5Sr0.5MnO3对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内其导电性也最好;在三种催化剂LaSrFeMnO6、La0.5Sr0.5MnO3和La0.5Sr0.5FeO3中,La0.5Sr0.5MnO3对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内,催化剂LaSrFeMnO6的导电性最好。采用柠檬酸作络合剂的溶胶-凝胶法制备的三种催化剂La2CoMnO6、La2MnVO6和La-Co-V-O,在5H2%/95%N2气氛氛围中1100℃焙烧3h后制备单相双钙钛矿型催化剂La2CoMnO6和La2MnVO6,而体系La-Co-V-O没有得到单相物相。同时,对比两种催化剂LaSrCoMnO6和La2CoMnO6对甲烷催化燃烧的活性及其磁性。以葡萄糖作络合剂的溶胶-凝胶法制备催化剂La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co),在空气中1100℃焙烧3h后制备出单相双钙钛矿型催化剂La2MgTiO6,其它三种催化剂La-B-Ti-O(B=Ca、Sr、Co)没有得到单相物相。对催化剂La2MgTiO6进行不同焙烧温度的结构和性能比较,发现在500℃焙烧3h后即制得单相催化剂La2MgTiO6;而在800℃焙烧3h后,催化剂La2MgTiO6对甲烷催化燃烧活性最好。
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