基于D3h对称性笼状分子砌块的二维多孔材料

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超分子主体化合物具有独特的几何空间构型及空腔结构,可以通过分子间作用力形成自组装结构,对有机小分子进行包合识别。自诺贝尔化学奖得主Lehn教授系统提出超分子化学概念以来,这一领域获得空前发展。二维材料由于其纳米尺寸及二维结构,具备独一无二的物理和化学特性,近年来成为化学及材料领域中的研究重点。本论文工作中我们结合超分子化学及二维材料的特点,重点研究一类基于超分子笼状骨架配体的二维MOFs材料的合成及性能。1)我们之前设计制备的笼状双环杂杯芳烃具有固有的三维空腔及D3h对称性的刚性立体结构。我们通过线路设计优化,使用一锅法高效地合成了具有不同衍生基团的双环氧杂杯[2]芳烃[2]三嗪笼状分子。通过X-射线衍射、质谱、核磁、红外等手段对合成的具有不同衍生基团的分子笼结构进行了表征,通过热重分析我们发现该类笼状分子有较好的热稳定性,热分解温度在400 oC以上。2)前期研究中我们发现这类笼状分子通过自组装可以形成层状结构,以羧酸基团衍生的笼状分子作为三齿配体,我们通过溶剂热法制备得到了一系列金属有机框架晶体材料:Mn-MOFs、Cu-MOFs、Zn-MOFs、Cd-MOFs等,我们通过X-射线单晶衍射确定其结构及组装方式,并进行粉末衍射,热重分析,BET等表征。研究发现不同的金属离子和羧酸配体配位可以形成不同的网络结构,并且与溶剂有关。我们系统研究了这类材料的结构及物理性质。发现在DMF或DMSO中该配体与不同金属离子组装得到的MOFs结构与我们预期一致,为类似石墨烯的二维天然层结构,并具有纳米尺寸的厚度。通过使用超声机械剥离,在扫描电镜和透射电镜下可观察到这类MOFs被剥离形成纳米片,与我们预期一致。3)通过使用醛基衍生的笼状分子作为三臂构筑单元,与芳香胺片段连接,我们设计合成了一种共价有机框架材料,使用红外、粉末衍射初步表征。基于扫描电镜中层状形貌和我们在MOFs材料中观察到的结果,我们设想将其剥离为二维COFs纳米片,以将其应用于分离吸附等相关领域。利用笼状杂杯芳烃分子作为构筑单元,我们制备了一种具有全新拓扑结构的MOFs材料。这类材料具有固有的二维结构,打破了二维与三维材料之间的界限,合成简便,具有固有微孔。在气体吸附,离子识别,非均相催化,光电性质等方面将具有巨大的应用潜力。
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