广州大气气溶胶水溶性组分分布特征的研究

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水溶性物质是大气气溶胶的重要组成部分。水溶性组分可以改变颗粒物的吸湿性,增加颗粒物的吸光和散射光强度,加剧颗粒物的老化过程,从而对环境、气候和人体健康产生重要影响。分析气溶胶水溶性组分的季节变化特征、粒径分布和昼夜粒径分布规律可为研究二次气溶胶的形成机制以及城市颗粒物污染控制对策的制定提供数据支持。本论文选取典型的城区环境采样点,在2013年6月15日至7月15日(夏季)、2013年9月15日至10月15日(秋季)、2013年12月13日至2014年1月12日(冬季)和2014年3月15日至4月15日(春季)进行分级颗粒物样品的采集,测量了颗粒物中的水溶性无机离子和水溶性有机碳(WSOC),结合采样期间的气象数据进行综合分析,得到以下主要结论:(1)采样期间,水溶性离子呈现明显的季节变化特征:冬季(50.4μg/m3)>春季(35.1μg/m3)>秋季(27.3μg/m3)>夏季(16.5μg/m3)。SO42-、NO3-、NH4+和Na+是广州大气颗粒物PM10中最主要的4种水溶性离子。WSOC的季节变化为:冬季(9.9μg/m3)>夏季(7.0μg/m3)>秋季(6.4μg/m3)>春季(6.0μg/m3)。水溶性组分在旱季(秋季和冬季)的浓度明显高于雨季(春季和夏季)。(2)SO42-和NH4+在四个季节均呈现单峰分布,峰值粒径为0.49~1.5μm。NO3-在春季呈双峰分布,峰值粒径为0.49~1.5μm和3.0~7.2μm;夏季、秋季和冬季呈单峰分布,峰值粒径为0.49~1.5μm(冬季)和3.0~7.2μm(夏季和秋季)。WSOC的在四个季节均表现为单峰分布,峰值粒径为0.49~1.5μm。通过[WSOC]/[OC]与[H+in-situ]/[OC]之间的相关性分析,推测夏季和秋季WSOC可能是由颗粒态中非均相的酸催化反应生成;而春季和冬季峰值粒径段可能是由气态WSOC向颗粒态的转化生成(3)各季节灰霾天与非灰霾天相比SO42-、NO3-、NH4+和WSOC是颗粒物(PM10)中浓度增幅较高的四种水溶性组分。冬季灰霾天时SO42-、NO3-、NH4+和WSOC浓度高于其他季节灰霾天,分别为22.1μg/m3,19.5μg/m3,8.8μg/m3和11.3μg/m3。与同季节晴天时的浓度相比,SO42-和NH4+在夏季灰霾天的浓度增幅最大,NO3-和WSOC在冬季灰霾天的浓度增幅最大。与同季节非灰霾天相比,春季和冬季受灰霾天较高的相对湿度影响,SO42-主要分布在液滴模态,而夏季和秋季灰霾天SO42-主要分布在凝聚模态;受夏季和秋季较高的温度影响,灰霾天时NO3-在大粒径段的峰值较高,而春季和冬季灰霾天NO3-在小粒径段峰值较高;较高的相对湿度或较低的气温使得WSOC在粗粒径段的分布比例增加。NO3-在灰霾天时的粒径分布有变化,SO42-、NH4+和WSOC的粒径分布没有变化。(4)SO42-浓度在春季和夏季的白天、秋季的夜间较高,分别为19.8μg/m3、9.0μg/m3和14.6μg/m3,冬季的昼夜浓度没有明显变化;SO42-的粒径分布没有明显的昼夜变化。NO3-浓度在春季和夏季白天、秋季和冬季的夜间较高,分别为25.4μg/m3、3.7μg/m3、7.0μg/m3和22.3μg/m3;NO3-的粒径分布在夏季和秋季有明显的昼夜特征。NH4+浓度在春季和夏季的白天、秋季和冬季的夜间较高,分别为11.4μg/m3、2.3μg/m3、4.5μg/m3、和8.8μg/m3;NH4+的粒径分布没有明显的昼夜变化。WSOC在夜间浓度较高,分别为7.9μg/m3、7.3μg/m3和12.3μg/m3,粒径分布没有明显的变化。
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