石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种有机二维半导体材料,由于其具有良好的可见光响应能力,同时有较为适合的带边位置,因此在光催化领域具有很好的应用前景。本论文主要采用理论模拟计算和实验验证相结合的方式构建合适的光催化剂进行还原CO2研究。本文利用Material Studio计算软件模拟探究气体小分子H2S,H2O,CO2吸附在纯的g-C3N4(001)面和VIB族掺杂的g-C3N4(001)面的吸附行为,并且在施加外电场情况下,探究气体小分子的分离规律。在此基础上,研究在纯g-C3N4(001)面和过渡态金属Cu,Mo掺杂g-C3N4(001)上CO2的还原机理。由此得出Mo掺杂g-C3N4之后既可以有效的降低还原CO2的活化能又可以提高目标产物的选择性。为了将上述理论预测应用到实验当中进行验证,首先构建两套用于光催化还原CO2的评价系统。接着采用简单的热缩聚法成功合成了不同量的Mo掺杂g-C3N4(0-5%)样品,并在可见光(λ>420nm)下对其进行还原CO2的性能测试。实验结果表明4%Mo-C3N4的活性最佳,其中C02还原的主要产物为合成气(CO/H2)。具体是,在光照6hCO的最大产量为106μmol·g-1,比g-C3N4高出约10.6倍。在此系统中还检测到H2的生成,其产量为220μmol·g-1,比g-C3N4高出约4倍。并通过一系列表征手段对不同浓度Mo-C3N4存在光催化活性差异的原因进行了相应的研究。最后得出,Mo掺杂引起g-C3N4非晶化可以提高吸光性,并且材料中新形成的Mo-C/N、Mo-Mo键促进光生载流子的转移,从而提高光生载流子的分离效率。这两个因素协同作用是影响不同浓度Mo-C3N4光催化活性差异的本质原因。同时,此结果也表明理论预测与实验研究保持了一致性。由于半导体材料中缺陷往往对光催化性能有极大的影响,因此针对这个问题构建了具有氧缺陷的BiOCl(BOC-OV)材料。在可见光照射下进行还原CO2活性测试,结果表明,BOC-OV将CO2转化CO速率是4.15 umolg-1h-1,而在BiOCl(BOC)上生成CO的速率为0.36 umolg-1h-1。通过研究发现,氧缺陷可以促进光激子的分离,进而可以提高光催化效率。但是材料中存在氧缺陷未能够拓宽对光的响应范围、非晶化程度高以及光催化低等缺点,因此,利用新溶剂热法成功构建了 g-C3N4/BOC-OV异质结材料。同时通过实验证明,新方法制备的BOC-OV无论在结晶度,还是催化活性来看,都要优于前期的制备方法。通过对复合材料材料进行表征和光催化还原CO2性能评价,得知复合这一手段拓宽了材料的光响应范围,同时提高了可见光光催化活性,其中最佳复合比例为1:1。相比纯BOC-OV和g-C3N4,其可见光下的CO生成量分别提升了约1.5倍和6.3倍。