钙钛矿太阳电池（PSCs）凭借其优异的光电特性、卓越的光电转换效率（最高认证效率为25.5%）、低成本加工以及广泛的应用前景等优点已迅速发展成为当前光伏研究领域的研究热点,显示出极大的商业应用潜力。相比于传统介孔结构PSCs,n-i-p平面异质结PSCs具有结构简单、低温制造等独特优势,可实现柔性、超薄、半透明及钙钛矿基叠层太阳电池组件的制造,具有更加广泛的应用前景和重要的研究价值。然而,平面PSCs由于吸光层光收集不足而易遭受额外的光学损失,从而降低电池性能。此外,平面PSCs中存在的异质界面载流子复合问题以及滞后问题,也是导致电池光伏输出性能降低的关键问题。对此,本论文以制备高效平面异质结PSCs为研究目标,结合溶液旋涂、异质界面钝化及溶剂工程等技术手段,构建“丘陵状”纹理钙钛矿吸光层增强电池的高效光捕获;利用4-羟乙基哌嗪乙磺酸修饰的金纳米星（HEPES-Au NSs）提高致密二氧化锡（Sn O2）电子传输层（ETL）的电导率及异质界面载流子提取/传输效率;通过调控溶剂环境改善钙钛矿成膜质量并消除滞后现象。通过多种先进测试与表征技术,阐明钙钛矿结晶动力学及异质界面电荷传输与复合行为机制。主要研究内容如下:（1）针对平面PSCs的光学损失问题,我们提出利用氯苯（CB）反溶剂辅助旋涂技术构建一种新型的“丘陵状”随机纹理钙钛矿吸光层,有效提高平面PSCs的各项性能参数,阐明CB诱导“丘陵状”纹理钙钛矿吸光层（HRT-PVK）的结晶动力学机制。研究发现,适量的CB处理能够促进MAI-Pb I2-DMSO中间体形成多孔骨架结构,并为钙钛矿的晶格重构和晶体膨胀提供足够的空间,从而有效改善钙钛矿的成膜质量及表/界面性能。此外,相比于传统钙钛矿吸光层,HRT-PVK凭借其较大的晶粒尺寸、适当的表面粗糙度、纵向有序的晶界分布以及相对较大的比表面积,显示出优异的捕光能力以及光生电荷分离/收集效率。最终,我们将基于HRT-PVK的平面PSCs的光电转换效率（PCE）从17.34%提高到20.03%,其中短路电流密度(Jsc)为22.98 m A cm-2,填充因子（FF）为77.53%,开路电压(Voc)为1.12 V。值得注意的是,该工艺具有很高的重现性,在同一批制备的20块独立电池获得了19.00%的平均PCE。本工作为新型钙钛矿吸光层的设计提供了新的思路,为进一步提高PSCs的PCE奠定了基础。（2）为了加速异质界面电子的提取、迁移与收集效率,我们通过在商购Sn O2胶体分散体中引入HEPES-Au纳米星来同步改善Sn O2 ETL的电学性质和界面质量。经研究发现,得益于HEPES-Au NSs独特的等离子体效应,改性Sn O2 ETL显示出更加优异的电导率和光生电子的提取、转移和收集效率,并且具有和钙钛矿更加匹配的能级排列。另外,HEPES-Au NSs与钙钛矿之间的化学键相互作用增强了Sn O2/钙钛矿异质界面结合能,显著改善了钙钛矿的成核和结晶动力学,从而制备出高质量的钙钛矿吸光层。同时,吸附在Sn O2ETL表面上的HEPES有效钝化了钙钛矿相关的陷阱态,抑制了非辐射复合和漏电流,显著减少了晶界和异质界面附近的电荷积累,最终改善了电池的光伏性能和滞后行为。改进后的PSCs的PCE明显优于传统的Sn O2基平面电池,并且滞后效应可以忽略不计。此外,由于HEPES-Au-NSS修饰的Sn O2具有多功能效应,未封装的电池也表现出可靠的重复性和良好的稳定性,这有利于广泛的应用,如开发高效柔性PSCs和钙钛矿基叠层电池。本工作开发的等离子体纳米粒子修饰ETL技术为进一步提高平面PSCs的效率铺平了道路,为等离子体纳米结构在高效光伏电池中的广泛应用提供了可靠的理论和技术保证。（3）为了获得高效、无滞后的平面PSCs,我们通过优化溶剂环境有效调控了钙钛矿生长结晶动力学,显著提高了平面型PSCs的光伏性能,并解决了滞后问题。研究发现,与DMSO基前驱体薄膜相比,DMSO/DMF共混溶剂促进了多孔“棒状”Pb ICl中间相的形成,并为晶体生长过程中的结晶取向和晶体膨胀提供了充足的空间,从而获得了高结晶度的钙钛矿薄膜。此外,DMSO/DMF共混溶剂还诱导非晶态Pb Cl2形成并存留在钙钛矿薄膜中,有效地钝化了钙钛矿晶界缺陷,延长了载流子寿命和扩散长度,并显著改善了电池性能,尤其是FF和Voc。另一方面,通过精确控制氨基盐溶液组分及加载时间,获得了大晶粒、高结晶度、晶界纵向有序分布的高质量钙钛矿吸光层,从而提高了电荷分离/收集效率。最终,我们获得了正、反扫PCE分别为19.54%和19.69%的DMSO/DMF基平面PSCs。本工作为溶剂环境在制备平面型PSCs中的作用提供了新的见解,为设计和制备高质量的钙钛矿吸光层以及高效、无滞后的平面PSCs提供了新的思路。