二十核铜、铜—锌球簇的合成、表征及性能研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sscy2002
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金属-氧簇合物吸引着越来越多的化学工作者投身于这一领域的研究,从而使金属-氧簇合物的发展在近年来极为迅速。金属-氧簇是一个具有显著发展趋势、与材料科学交叉渗透并在功能材料方面具有优异性质的科学分支。具有高对称性的多核金属-氧簇合物因其漂亮的结构形式和独特的配体连接方式引起了化学家的研究兴趣,它们在磁性材料、催化、分子识别和气体存储等领域都有很好的应用。桥联配体常采用卤离子、硫原子、氮原子或氧原子,也经常出现混合桥联的情况。因此,簇合物的金属核数从四到几百不等。此外,金属-氧簇的合成已经进入分子裁剪和组装阶段,在分子水平上对分子材料进行设计,使合成具有光、电、磁等多种物理性质的金属-氧簇化合物成为可能。本论文对金属-氧簇合物的发展、合成及应用等方面作了一个小结,并对不同族的具有代表性的金属-氧簇作了简单介绍。鉴于已知铜-氧簇在磁性质以及其他方面的独特性能,本文设计合成了两种具有二十核的铜-氧簇合物,并通过改变反应条件得到了掺杂锌离子的{Cu12Zn8}结构。本文主要研究工作可以概括为以下几点:1.以n-C3H7NH2(正丙胺)为配体、醋酸铜为原料,在乙腈溶剂中合成出了新型簇合物:[Cu20(OH)24(CH3COO)8(n-C3H7NH2)10CO3](CH3COO)6·15H2O。在此基础上,选用毒性较低的iso-C3H7NH2(异丙胺)为配体,以醋酸铜为原料,采用类似合成条件获得簇合物:[Cu20(OH)24(CH3COO)6(iso-C3H7NH2)8CO3](CH3COO)8· 10H2O。对两种簇合物的结构与性能进行了详细表征。2.以异丙胺为有机碱、醋酸铜和醋酸锌为原料,在乙腈溶剂中反应,经过重结晶等处理,合成出了一种新型的铜-锌混合的二十核球状金属-氧簇:[Cu12Zn8(OH)24(CH3COO)12CO3](CH3COO)3(iso-C3H7NH2)2(iso-C3H7NH3)·12H2O,并对其结构与性能进行了表征。3.本文利用不同的预处理法,将所得的金属-氧簇合物进行高温煅烧,得到了具有纳米球形貌的CuO及CuO/ZnO复合氧化物。为了进一步研究铜-锌异质结材料的相关性能,本研究采用固体紫外漫反射对所得的CuO以及CuO/ZnO分别进行了测试。本研究表明,溶液中{M20}球状结构的自组装以及所采用的合成方法,对合成其他多核金属簇和研究过渡金属之间的联系有一定的作用。通过掺杂不同性能、不同比例的金属,可以实现对金属簇性能的精细调控,有利于指导具有特定功能的金属簇合物的设计与合成。同时,通过杂核金属簇合成金属氧化物,可以很好地控制氧化物中不同金属的比例以及氧化物的均一性。
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