反相微乳液构建二元纳米粒子掺杂混合基质膜及其渗透汽化性能研究

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渗透汽化技术以其高效、节能和环保等特点,被广泛运用于分离各种有机物,倍受学术和工业界的高度重视。论文采用三种聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯醚表面活性剂(L31、L35、L61)构建的反相微乳液制备纳米银粒子(AgNPs)(其中L31与L61的亲水亲油平衡值(HLB)值较为接近但分子量差异较大,L35与L61分子量较为接近但HLB值差异较大),再通过原位聚合法制备纳米银(AgNPs)和氧化石墨烯(GO)二元共掺杂的混合基质膜,用于渗透汽化分离苯与环己烷。论文首先研究反相微乳液体系的组成及结构,特别是反相微乳液体系中表面活性剂的结构性质(分子量、HLB值)及添加量(m L)、AgNO3水溶液浓度(CAgNO3)、增溶水量(ω,即水与表面活性剂的摩尔数之比)对体系稳定性的影响,获得了L31、L35、L61构建的反相微乳液体系AgNPs/(MMA+St)/L31、AgNPs/(MMA+St)/L35、AgNPs/(MMA+St)/L61的宜适的组成范围。釆用透射电镜(TEM)、X射线电子能谱(XPS)分析表征反相微乳液体系中形成的AgNPs形貌及和结构。实验结果显示:利用L31、L35、L61构建的反相微乳液体系制备的AgNPs粒径均在3~10 nm范围内。向AgNPs/(MMA+St)/L31、AgNPs/(MMA+St)/L35、AgNPs/(MMA+St)/L61反相微乳液体系中添加适量的氧化石墨烯(GO)、引发剂进行微乳液聚合反应,通过反应时间调控聚合乳液的粘度。实验表明在聚合反应时间为2.5小时左右,得到适合涂覆制膜的乳液,乳液粘度约为400 mpa·s。分别将上述适当粘度的乳液,通过涂覆法制备得到AgNPs/Poly(MMA-St)(L31)、AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)混合基质膜。利用红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、Zeta电位、静态水接触角、热失重(TGA)对膜结构进行分析,通过溶胀及渗透汽化实验考察膜的扩散及分离性能,结果表明:(1)对于以L31构建的反相微乳液,ω、表面活性剂L31的添加量(m L31)、CAgNO3在宜适的组成范围内,AgNPs在膜中均匀分散,在m L31、CAgNO3(或ω、CAgNO3,或ω、m L31)一定的情况下,随着ω(或m L31、或CAgNO3)的增大,膜中AgNPs的数目增多,但在ω、m L31、CAgNO3过大时(其中当CAgNO3=0.3 mol·L-1,ω=3,m L31>8wt%;CAgNO3=0.3 mol·L-1,m L31=8wt%,ω>3;m L31=8wt%,ω=3,CAgNO3>0.3 mol·L-1时),膜中AgNPs粒子会产生团聚。(2)溶胀吸附实验结果显示,AgNPs/Poly(MMA-St)(L31)混合基质膜在m苯:m环己烷=1:3的苯与环己烷混合体系中的平衡溶胀度(DS)是在环己烷中的8~9倍,扩散系数(D)约为环己烷的2倍,表明AgNPs的引入可提高膜对苯的优先选择吸附与扩散。对于AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)混合基质膜来说,当GO的添加量(m GO)为0.3wt%时,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)膜在苯与环己烷混合体系中的平衡溶胀度(DS)是环己烷中的9.5倍,扩散系数(D)约为环己烷的2.6倍,表明GO的引入能进一步提升膜对苯的优先选择吸附与扩散。(3)当CAgNO3=0.3 mol·L-1,m L31=8 wt%,ω=3时,AgNPs/Poly(MMA-St)(L31)膜对m苯:m环己烷=1:3的苯与环己烷混合体系的渗透汽化分离因子为9.4,渗透通量达到了940.36 g·m-2·h-1,分别为Poly(MMA-St)膜分离因子的8.5倍,渗透通量的3.2倍,说明AgNPs的引入能有效提高膜对苯与环己烷混合体系的渗透汽化分离性能,进一步添加0.3wt%的GO后,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)膜的分离因子为11.9,渗透通量达到了1265.49 g·m-2·h-1,分别为Poly(MMA-St)膜分离因子的10.8倍,渗透通量4.3倍,表明GO的引入能进一步提高膜对苯与环己烷混合体系的渗透汽化分离性能。在上述研究的基础上,继续采用反相微乳液及其聚合,结合涂覆法分别制备了AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L35)及AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L61)混合基质膜,并进行溶胀吸附及渗透汽化实验考察膜的扩散及分离性能。实验结果表明:L35和L61的分子量相近,但L35的HLB值较大,在ω=5、m L35=m L61=8wt%、CAgNO3=0.3 mol·L-1且m GO=0.3wt%条件下,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L35)膜在苯与环己烷混合体系中平衡溶胀度及扩散系数都要大于AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L61),且在上述条件下,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L35)膜在m苯:m环己烷=1:3的苯与环己烷混合体系的分离因子达到了8.2,渗透通量达到了1294.89 g·m-2·h-1,而相同条件下AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L61)膜在m苯:m环己烷=1:3的苯与环己烷混合体系的分离因子只有6.9,渗透通量只有946.22 g·m-2·h-1,因此AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L35)膜的溶胀及分离性能更好。L31和L61的HLB相近,但L31的分子量较小,在ω=3、m L31=m L61=8wt%、CAgNO3=0.3 mol·L-1且m GO=0.3wt%条件下,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L61)膜在苯与环己烷混合体系中平衡溶胀度及扩散系数都要小于AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31),且在上述条件下,AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L61)膜在m苯:m环己烷=1:3的苯与环己烷混合体系的分离因子只有4.6,渗透通量达到了948.46 g·m-2·h-1,明显小于AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)膜,因此由分子量较小的L31制备的AgNPs/GO/Poly(MMA-St)(L31)膜的溶胀及分离性能更好。
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