【摘 要】
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目前,锂离子电池和锌离子电池均已成为有效的能量存储和转换装置。其中,电极材料的研发是推动电池技术快速发展的重要动力。因此,本论文重点研究了锂离子和锌离子存储体系中层状结构电极材料的制备及其电化学性能,主要包括钼基材料、钒基材料以及碳基材料。具体研究内容包括如下四部分:第一,我们采用溶胶-凝胶法成功制备了NaVMoO6锂离子电池正极材料,并首次对其电化学性能进行了研究。得益于Na VMo O6材料稳
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目前,锂离子电池和锌离子电池均已成为有效的能量存储和转换装置。其中,电极材料的研发是推动电池技术快速发展的重要动力。因此,本论文重点研究了锂离子和锌离子存储体系中层状结构电极材料的制备及其电化学性能,主要包括钼基材料、钒基材料以及碳基材料。具体研究内容包括如下四部分:第一,我们采用溶胶-凝胶法成功制备了NaVMoO6锂离子电池正极材料,并首次对其电化学性能进行了研究。得益于Na VMo O6材料稳定的准层状结构,Na VMo O6电极呈现出较好的循环性能(50次循环后该电极的可逆比容量维持在126.4 m A h g-1,其中测试条件为5 m A g-1)。非原位X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）分析结果表明Na VMo O6材料中的Na仅起到作为“支柱”和稳定Na VMo O6结构的作用;而Na VMoO6材料中的V和Mo均参与电化学反应,从而贡献容量。非原位XRD结果证明,在电化学反应过程中,Na VMo O6正极材料的工作机理为插层反应。第二,我们运用自下而上的湿化学方法来制备了M@C2N（M=Ru、Pd和Co）材料,并首次详细地研究其储锂性能。在M@C2N材料中,金属（M=Ru、Pd和Co）均匀地嵌入二维C2N结构中。它们独特的结构特征（如均匀的二维纳米孔结构和大的比表面积）赋予了M@C2N电极优异的锂存储性能,包括优良的倍率性能(在1 C电流密度下,Ru@C2N、Pd@C2N和Co@C2N电极可分别获得413.9、340.6和333.4 m A h g-1的放电比容量;即使在5 C测试条件下,它们的放电比容量可分别保持为290.6、199.3和239.0 m Ah g-1)和稳定的循环性能（循环200次的Ru@C2N、Pd@C2N和Co@C2N电极分别呈现45.0%、46.2%和41.8%的初始容量保持率）。总体而言,这项研究工作可以为高性能碳负极的发展提供重要的参考信息。第三,利用水热反应法,我们成功地制备了一种具有纳米片结构的典型铵钒青铜(NH4V4O10)材料。为了提高NH4V4O10电极的储锌性能,我们首次对导电碳在NH4V4O10电极中的比例进行了优化调整。研究结果表明,适量导电碳的添加不仅可以缓解NH4V4O10溶解问题,还可以构建连接NH4V4O10材料和电解液良好的导电“桥”,从而使得NH4V4O10电极获得较好的循环性能和倍率性能。非原位XRD证明了NH4V4O10电极Zn2+/H+共嵌入/脱出的反应机制,同时非原位XRD和XPS分析结果显示了NH4V4O10中的NH4+不参与锌离子存储的电化学反应（起到“支柱”作用）。简而言之,这一电极制备的优化工艺可以为研发高性能的先进储锌体系提供新的思路。第四,出于提高材料电子电导率和离子扩散系数的目的,我们成功设计了具有较高的电子电导率和较大的Zn2+扩散系数的锌离子电池正极材料NH4V4O10@C。得益于电子电导率和离子扩散系数的显著提高,NH4V4O10@C电极不仅呈现出高的倍率比容量(即使在10 A g-1的条件下,其比容量仍有227.4 m Ah g-1),而且展现出高达3000次的循环寿命。我们期望这一研究工作可以丰富锌离子电池正极材料的设计体系,以满足锌离子电池具有更高的倍率容量,更长的循环寿命以及更好安全特性的发展需求。
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