【摘 要】
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在当今能源短缺、环境污染问题十分突出的背景下,光电催化(PEC)分解水制氢可以将太阳能转化为氢能,有望实现太阳能的转化和利用,从而减少人类对化石燃料的依赖。为提高电荷分离和表面反应效率,在催化剂表面进行异质结构建和助催化剂改性是两种有效的光电催化剂改性策略。本文通过溶剂热的方法合成了WO_3/缺陷ZnWO_4 II型异质结,并在催化剂表面引入CoB_2O_4助催化剂,显著提高了WO_3阳极材料的光
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在当今能源短缺、环境污染问题十分突出的背景下,光电催化(PEC)分解水制氢可以将太阳能转化为氢能,有望实现太阳能的转化和利用,从而减少人类对化石燃料的依赖。为提高电荷分离和表面反应效率,在催化剂表面进行异质结构建和助催化剂改性是两种有效的光电催化剂改性策略。本文通过溶剂热的方法合成了WO3/缺陷ZnWO4 II型异质结,并在催化剂表面引入CoB2O4助催化剂,显著提高了WO3阳极材料的光电活性和稳定性。为提高光生电荷分离效率,采用两步溶剂热法合成了WO3/缺陷ZnWO4薄膜电极。通过控制第二步Zn前驱体的用量,实现对WO3纳米棒上点缀ZnWO4纳米颗粒量的调控。表征结果表明,该过程在WO3晶体中掺杂的Zn原子会导致晶体结构扭曲,导致WO3/Zn WO4中存在大量的氧空位和W5+;光电化学测试表明氧缺陷的存在和异质结的形成有利于提高电子-空穴分离效率,抑制界面电荷复合。当Zn源加入量为6.25 m M(WZ-2)时,得到的复合材料光电催化分解水性能最优:模拟太阳光(100 mW/cm2)辐照下,在1.23 V vs.RHE处光电流密度为1.87 mA/cm2,其IPCE在350 nm处达到40%。此外,WZ-2也表现出良好的光电催化稳定性。为进一步提高其光电活性和稳定性,采用滴涂-焙烧的方法在WO3基光电阳极材料表面进行CoB2O4修饰。通过调变WO3薄膜上CoB2O4纳米颗粒的量对光电极材料性能进行优化。电化学交流阻抗测试证明CoB2O4表面修饰强化了界面电荷的转移,降低了等效电阻。模拟太阳光(100 mW/cm2)辐照下,当Co-B助催化剂前驱体分散液加入量为20μL时,所得样品WO3/Co B2O4光电流为1.99mA/cm2(1.23 V vs.RHE),且具有优异的光电稳定性。结合以上II型结构建和助催化剂修饰方法制备了WO3/ZnWO4/CoB2O4光电阳极,其PEC活性得到了进一步提高。以上工作为构建高活性的光电阳极材料提供了新思路。
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