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石墨烯基力敏传感器在可穿戴电子产品、软体机器人、电子皮肤、生物医疗和人体运动监测等领域具有极大的应用潜力。近年来,研究人员对石墨烯基力敏传感器如压阻式压力传感器和电容式压力传感器进行了大量研究,这类传感器在低应力工况中具有高灵敏度和强电阻信号,但在高应力工况中的电阻信号和功能性较差。石墨烯膜独特的二维结构使其对机械压力非常敏感,是力敏传感器的首选材料之一,但石墨烯膜不稳定的层间或界面相互作用会直接影响力敏传感器的力学和电学等性质。为了满足功能多样性和应用范围日益扩大的测试需求,制备具有多功能性且层间稳定的石墨烯膜基多孔碳复合材料,是高性能力敏传感器未来发展的一个重要方向。因此,本文利用氧化石墨烯(GO)独特的理化性质及其表面含氧官能团的可设计性,通过与有机配体共价连接形成层间有机框架材料-氧化石墨烯框架(Graphene Oxide Frameworks,GOFs)及其空间衍生结构-共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs),将其还原分别得到两种结构可调的石墨烯基多孔碳复合材料,即还原氧化石墨烯/柱状碳(r GO/PC)和还原氧化石墨烯垂直取向碳骨架(r GO/C)。采用理论模型指导实验测试的思路,开发了r GO/PC及其衍生材料r GO/C在柔性压阻式传感器、电容式压力传感器以及多孔碳材料增强方面的应用,主要的研究工作如下:(1)从原子尺度和介观尺度研究了基于COFs结构多孔碳材料r GO/PC的原子模型与力学性能。在原子尺度下,通过密度泛函理论(DFT)建立了由“双苯环”柱状碳结构与石墨烯层间结合形成的r GO/PC预测模型,基于吸附能和电荷密度总结出模型在压缩和拉伸过程中的等效杨氏模量;在介观尺度下,探索了外部载荷导致r GO/PC膜材料电阻变化的因素。将r GO/PC膜封装在聚二甲基硅氧烷(PDMS)中制备的r GO/PC薄膜压阻式传感器,具有高灵敏度(0.41 k Pa-1)和宽工作范围(2 k Pa-1200 k Pa),在10000次循环和不同工作频率下具有稳定的性能。导电、导热性的钨(W)原子沉积在r GO/PC薄膜表面及截面,提高了r GO/PC/W薄膜压阻式传感器的灵敏度(6.03 k Pa-1)及工作范围(高达1300 k Pa),该传感器可用于重量监测、温度转换、语音识别等人机交互领域。(2)层状的GOFs膜生长在由切片面包经过高温碳化和Na OH活化处理得到的碳泡沫材料(ACF)表面,高温还原后在碳泡沫表面形成呈微小颗粒形貌的r GO/PC薄膜。强还原剂Na BH4的引入在石墨烯表面形成具有氧空位的大颗粒聚集形态,并与ACF紧密结合生成多孔碳复合材料ACF-r GO/LCP。测试结果表明,无粘结剂的ACF-r GO/LCP电极在0.1 A g-1的电流密度下,其比电容量高达601 F g-1,经过12000次充放电循环后,电容量保持率为99.6%。组装的对称式超级电容器ACF-r GO/LCP//ACF-r GO/LCP显示出23.063 Wh kg-1的高能量密度和优异的循环稳定性。由ACF-r GO/LCP电极与PVA/KOH凝胶电解质组成的电容式压力传感器在准静态加载-卸载条件下,可将不同的机械压力转换为电容量变化。因此,鉴于ACF-r GO/LCP复合材料兼具储能和传感功能的特点,可将其应用于低应力工况中。(3)通过力学实验测试获得ACF、ACF-r GO和ACF-r GO/PC碳泡沫材料的力学性能参数,并运用数值模拟扩展有限元法(XFEM)对三种材料进行等效力学性能分析,得到多孔结构在压缩过程中的应力分布情况,定性分析了多孔碳材料的初始损伤对其后续损伤演化和断裂行为的影响。研究表明,石墨烯/碳涂层的添加有助于提升多孔碳材料结构的力学性能,且r GO/PC的增强效果优于r GO。通过测试ACF-r GO/PC碳泡沫材料在单轴压缩受力过程中的电阻变化,探讨了ACF-r GO/PC自身的应力感知功能,从力-电效应的角度推测ACF-r GO/PC碳泡沫材料有效的感应范围。(4)制备了基于COFs结构的二维/一维(2D/1D)垂直碳骨架材料r GO/C,与高锰酸钾反应合成三维结构r GO/C/Mn O2纳米复合材料。2D/1D r GO/C垂直碳骨架不仅为电子提供大量的传输路径,而且与Mn O2纳米片形成良好的界面接触。r GO/C/Mn O2电极在0.5 m A cm-2的电流密度下呈现高比电容(215.2 F g-1),并在20 m A cm-2电流密度下,经过2500次循环后电容保持率为72%。r GO/C/Mn O2正电极与活性炭(AC)负电极构建的非对称式超级电容器r GO/C/Mn O2//AC,其在190.4 W kg-1功率密度下展现出21.2 Wh kg-1的高能量密度,同时,将两个电容器串联可为商用LED灯供电超过40 s。