大气污染物排放清单是研究污染形成机制和空气质量管理的基础数据,其可靠性和准确性至关重要。现阶段我国排放清单仍存在较大不确定性,而目前国内外尚未建立完善的排放清单质量评估体系,已有的清单评估方法研究都仅针对影响清单质量的某一种或几种因素进行分析,而无法全面评估排放清单质量。定量不确定性分析是清单评估的重要方法之一,但缺乏输入参数不确定性信息阻碍了定量分析的应用。为此,本研究在广泛文献调研及专家咨询的基础上,确定了排放清单质量评估指标,并结合专家判断和层次分析法,构建了基于综合评价法的排放清单质量评估指标体系。为了验证该评估体系的可行性,本研究将其应用到广东省2017年区域排放清单的质量评估中,从数据质量、排放总量、排放源贡献、空间分布、定量不确定性分析和清单校验等多方面进行分析,并根据评估结果找到影响排放清单质量的关键因素,对排放清单未来的改进提出建议。此外,在广泛收集排放因子的基础上构建了基于源分类的排放因子不确定性数据集,为清单不确定性的定量分析提供数据支撑。本研究的主要结论如下:(1)本文构建的排放清单质量评估指标体系自上而下分为4个层级,涵盖数据来源及质量、清单精细程度、清单结果合理性和报告规范性4项评估内容,16项一级评估指标和35项二级评估指标。数据质量重点评估数据来源可靠性及数据代表性;精细程度重点评价估算方法、源分类、时空分辨率细化程度及点源化率等;清单结果的合理性主要从总量、源结构、时空特征及不确定性分析结果综合衡量;报告规范性则是对清单编制工作、报告组分完整性及文档管理等方面进行评价。(2)通过收集的35453个基于实际测试或其他权威来源的排放因子,构建了包含478条排放因子不确定性信息的数据集。总体上颗粒物和VOCs排放因子不确定性较大。非道路移动源、扬尘源和工艺过程源的颗粒物排放因子具有较大的不确定性。而溶剂使用源和工艺过程源的VOCs排放因子不确定性均较高。因此未来应针对颗粒物和VOCs排放,尤其是不确定性较大的排放源开展更多实测研究,以降低其排放因子不确定性。(3)基于排放因子不确定性数据集对区域清单进行定量不确定性分析,其SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs 和 NH3 的不确定性范围分别为-17%～20%、-25%～28%、-30%～39%、-45%～60%、-43%～62%、-53%～116%、-54%～160%、-34%～50%和-50%～86%。由于估算方法的优化及本地化参数的应用,清单不确定性与2012年的结果相比有所降低。利用敏感性分析法研究各排放源对污染物排放不确定性的影响,发现移动源、工艺过程源、溶剂使用源、扬尘源和生物质燃烧源等对排放清单整体不确定性影响较大。(4)利用排放清单质量评估指标体系对广东省2017年区域排放清单的评估得分为A=0.83,说明该排放清单整体质量良好,其编制工作过程较规范,数据来源较可靠,清单精细程度适中,其结果能够较为准确描述该区域污染物排放特征,但仍存在一些问题可优化。利用评估体系从上而下逐层分析发现主要是排放因子及相关参数的数据质量影响得分,因此建议未来应对企业污染物排放及控制效率进行本地调研,同时制定相应的采样标准和测试规范,并量化实测排放因子不确定性,以提高排放因子的可靠性和代表性。本研究构建国内首个大气污染物排放清单质量评估指标体系,不仅成功实现对广东省区域排放清单质量的综合评估,同时也为排放清单质量综合评估提供了参考和思路。此外,构建的排放因子不确定性数据集不仅为定量不确定性分析的应用提供了数据支撑,也指导了未来重点排放源测试。